Способ отделения и очистки цезия-131 из нитрата бария

011724 Предпосылки создания изобретения Область техники, к которой относится изобретение Настоящее изобретение относится, в целом, к способу отделения цезия-131 (Cs-131) из бария (Ва). Применения Cs-131, очищенного данным способом, включают исследование и лечение рака, такое как применение в зернах имплантантов брахитерапии, независимо от способа изготовления. Описание предшествующего уровня техники Радиационная терапия (радиотерапия) относится к лечению заболеваний, включающему, прежде всего, лечение опухолей, таких как рак, с помощью радиации. Радиотерапию применяют для разрушения злокачественной или нежелательной ткани, не вызывая избыточного повреждения близко расположенных здоровых тканей. Ионизирующая радиация может применяться для селективного разрушения раковых клеток, содержащихся внутри здоровой ткани. Злокачественные клетки обычно являются более чувствительными к радиации, чем здоровые клетки. Следовательно, применяя радиацию в корректном количестве в течение идеального периода времени, возможно разрушить все нежелательные раковые клетки, в то же время сохраняя или минимизируя повреждения для здоровой ткани. В течение многих десятилетий локализованный рак часто лечили, применяя тщательно определенное количество ионизирующей радиации в течение соответствующего периода времени. Были разработаны различные способы для облучения раковой ткани, в то же время минимизируя повреждение близко расположенной здоровой ткани. Такие способы включают применение лучей радиации с высокой энергией из линейных ускорителей и других устройств, разработанных для применения во внешней лучевой радиотерапии. Еще один способ радиотерапии включает брахитерапию. Здесь радиоактивные вещества в форме зерен, игл, проволок или катетеров имплантируют постоянно или временно по направлению в/рядом с раковой опухолью. Исторически, применяемые радиоактивные материалы включали радон, радий и индий-192. Позже использовались радиоактивные изотопы цезия-131 (Cs-131), йода (I-125) и палладия (Pd-103). Примеры описаны в патентах США 3351049; 4323055 и 4784116. В течение последних 30 лет были опубликованы многочисленные статьи по применению I-125 и Pd103 для лечения медленно растущего рака простаты. Несмотря на продемонстрированный успех в некоторых отношениях для I-125 и, Pd-103, при их применении существуют некоторые недостатки и ограничения. В то время как общая доза может контролироваться количеством и размещением зерен, степень дозы устанавливается периодом полураспада радиоизотопа (60 дней для I-125 и 17 дней для Pd-103). Для применения в быстрорастущих опухолях радиация должна доставляться к раковым клеткам при более быстрой, более однородной скорости, в то же время одновременно сохраняя все из преимуществ применения мягкого рентген-испускающего радиоизотопа. Такие виды рака представляют собой опухоли, обнаруженные в мозгу, легких, поджелудочной железе, простате и других тканях. Цезий-131 представляет собой радионуклидный продукт, который идеально подходит для применения в брахитерапии (лечении рака с использованием внедренных имплантантов, т.е. "радиоактивных зерен"). Короткий период полураспада Cs-131 придает зернам эффективность против быстрорастущих опухолей, таких как опухоли, обнаруженные в мозгу, легких и других участках (например, рак простаты). Цезий-131 продуцируется при радиоактивном распаде из облученного нейтронами природного Ва 130 (природный Ва содержит приблизительно 0,1% Ва-130) или из обогащенного бария, содержащего дополнительный Ва-130, который захватывает нейтрон, становясь Ва-131. Ва-131 далее распадается с периодом полураспада 11,5 дня до цезия-131, который последовательно распадается с периодом полураспада 9,7 дня до стабильного ксенона-130. Представление прироста Ва-131 в течение 7 дней в типовом реакторе с последующим распадом после выхода из реактора показано на фиг. 1. Также показано увеличение Cs-131 с распадом Ва-131. Для отделения Cs-131 бариевую мишень "продаивают" множество раз в течение выбранных интервалов, таких как от 7 до 14 дней, по мере того, как Ва-131 распадается до Cs131, как отображено на фиг. 2. С каждой "продойкой" Кюри Cs-131 и граммовое отношение CS к Ва уменьшается (меньше Cs-131) до тех пор, пока становится неэкономичным "доить корову" (как показано после 40 дней). Бариевая мишень далее может быть возвращена в реактор для дальнейшего облучения(если присутствует достаточно Ва-130) или отброшена. Чтобы являться применимым, Cs-131 должен быть исключительно чистым, свободным от другого металла (например, природного бария, кальция, железа, Ва-130 и т.д.) и радиоактивных ионов, включая Ва-131. Типичный критерий приемлемой радионуклидной чистоты составляет для Cs-131 99,9% Cs-131 и 0,01% Ва-131. Цель при производстве высокоочищенного Cs-131 из облученного бария состоит в том, чтобы полностью отделить менее чем 710-7 г (0,7 мкг) Cs из каждого грамма (1000000 мкг) бариевой "мишени". Типичный размер мишени может находиться в интервале от 30 до 600 г Ва(II), (природный Ва содержит приблизительно 0,1% Ва-130). Поскольку Cs-131 образуется в кристаллической структуре BaCO3, во время распада Ва-131, предполагают, что Ва "мишень" должна быть первоначально растворена для высвобождения очень растворимого иона Cs(I).-1 011724 Вследствие потребности в высокоочищенном Cs-131 и недостатков в существующих подходах в данной области, существует необходимость в улучшенных способах. Краткое изложение сущности изобретения Кратко, настоящее изобретение раскрывает способ получения и очистки Cs-131. В одном варианте осуществления способ очистки Cs-131 включает стадии: (а) растворения облученного нейтронами бария, содержащего барий и Cs-131 в растворе, содержащем кислоту; (b) концентрирования раствора, чтобы остались раствор и твердые вещества; (с) взаимодействия раствора и твердых веществ с раствором от 68 до по меньшей мере 90 мас.% азотной кислоты, посредством которого Cs131 растворяется в кислом растворе и барий осаждается в виде твердого вещества; и (d) отделения твердых веществ от кислого раствора, содержащего Cs-131, таким образом, очищая Cs-131. В еще одном варианте осуществления стадии (с) и (d) повторяют с твердыми веществами стадии (d), и кислый раствор с каждой стадии (d) объединяют. В еще одном варианте осуществления кислый раствор стадии (d) упаривают до начального содержания влаги, и стадии (с) и (d) повторяют. В еще одном варианте осуществления твердые вещества стадии (d) подвергают следующим стадиям: (i) хранение твердых веществ для обеспечения образования дополнительного Cs-131 вследствие распада бария; (ii) растворение твердых веществ в растворе, содержащем воду, с нагревом; и (iii) повтор стадий (b), (с) и (d). В еще одном варианте осуществления кислый раствор стадии (d), содержащий Cs-131, подвергают стадии (е), включающей взаимодействие кислого раствора со смолой, в результате чего удаляется барий. В еще одном варианте осуществления кислый раствор стадии (d) или стадии (е) подвергают дополнительной стадии, включающей удаление La-140 и Со-60 из кислого раствора, содержащего Cs-131. Для любого варианта осуществления способа раствор, содержащий очищенный Cs-131, может быть упарен до начального содержания влаги, и очищенный Cs-131 растворен в предпочтительном растворе. В одном варианте осуществления способ включает стадии растворения облученного Ва (например,облученного карбоната Ва), содержащего природный или обогащенный Ва, включающий Ва-130, Ва-131 и Cs-131 в результате распада Ва-131, в кислом и нагретом водном растворе, упаривание раствора с приблизительно 68-90 мас.% (предпочтительно приблизительно 85-90 мас.% HNO3 до почти начального содержания влаги) и отделение твердых веществ из небольшого объема кислого раствора, содержащего Cs131. По желанию, фильтрат, содержащий 100% Cs-131 и следовое количество Ва, может быть пропущен через 3M Empore "тканевой" диск из Sr Rad или Ra Rad для удаления последних следов Ва. Полученный в результате раствор может быть далее упарен для удаления кислоты из Cs-131. СледыLa-140 (период полураспада 40 ч), полученного в результате облучения Ва-138, и Со-60 (период полураспада 5,3 года) из примесей в материале бариевой мишени, удаляют (где они присутствуют) из водного раствора посредством классической химии для получения радиохимического "ультрачистого" конечного продукта цезия-131. Ва "повторно продаивают" по мере того, как дополнительный Cs-131 становится доступным в результате распада Ва-131. По окончании активности, нитрат Ва превращают обратно в карбонат Ва для дальнейшего облучения или хранения. Данные и другие аспекты настоящего изобретения станут более очевидными при ссылке на следующее подробное описание и приложенные чертежи. Краткое описание некоторых видов чертежей Фиг. 1, озаглавленная "Реакторная генерация прироста Ва-131 и Cs-131", представляет собой диаграмму прироста Ва-131 в течение 7 дней в типовом реакторе с последующим распадом после вывода из реактора. Фиг. 2, озаглавленная "Имитационная 'продойка' мишени Ва-131", представляет собой диаграмму увеличения Cs-131 с распадом Ва-131. Фиг. 3, озаглавленная "Схема технологического процесса разделения Cs/Ba", представляет собой схему технологического процесса, отображающую предпочтительный вариант осуществления стадий способа. Фиг. 4, озаглавленная "Фракционное извлечение Ва и Cs в азотной кислоте", представляет собой диаграмму фракционного извлечения Cs и Ва в виде функции мас.% концентрации азотной кислоты. Фиг. 5, озаглавленная "Концентрация (мкг/мл) Ва и Cs в азотной кислоте", представляет собой диаграмму массовой растворимости Cs и Ва (мкг/мл) в виде функции мас.% концентрации азотной кислоты. Подробное описание изобретения Настоящее изобретение предоставляет способ отделения и очистки Cs-131 от нитрата бария. Способ является эффективным и экономичным. В особенно предпочтительном варианте осуществления следы Ва (если присутствуют) удаляют. Получают препараты Cs-131 с чистотой, прежде недостижимой. Мишень Ва для облучения нейтронами может существовать в разнообразных формах Ва. Предпочтительными формами являются соли Ва. Примеры подходящих солей Ва представляют собой BaCO3 иBaSO4. Другими потенциально возможными формами являются ВаО или металлический Ва, при условии, что их применяют в капсуле мишени, которую герметически закрывают от воды или воздуха. Как показано в данном описании, концентрации азотной кислоты от приблизительно 68 до по меньшей мере 90 мас.% являются применимыми для отделения и очистки Cs-131 от Ва, включая Ва-130 и Ва-131. Далее, неожиданно, растворимость Ва продолжает уменьшаться по мере того, как концентра-2 011724 ция азотной кислоты продолжает увеличиваться до приблизительно 90 мас.%, в большей степени, чем достигается минимальная растворимость Ва при более низкой концентрации азотной кислоты. В контексте способа настоящего изобретения может применяться концентрация азотной кислоты в интервале,типично, от приблизительно 68 до приблизительно 90 мас.%, причем интервал приблизительно 85-90 мас.% является предпочтительным. В варианте осуществления концентрация азотной кислоты составляет по меньшей мере 90 мас.%. Любые интервалы, раскрытые в данном документе, включают все интервалы их целых чисел (например, 85-90 мас.%) 85-89 мас.%, 86-90 мас.%, 86-89 мас.% и т.д. Желательным может быть повышение эффективности способа настоящего изобретения по удалению следов Ва, если они присутствуют, чтобы очистить и превратить Cs-131 в радиохимически "ультрачистый" конечный продукт. Специалист в области традиционных способов с применением ионообменных колонок знает, что ряд органических смол обладает потенциалом для удаления следов нежелательного Ва из продукта Cs-131. IBC SuperLig 620, Eichrom Sr Resin, Eichrom Ln Resin и Eichrom TRUResin представляют собой несколько примеров. Альтернативно, диски 3M Empore Sr Rad или Radium Rad являются уникально подходящими для удаления следов Ва и применимыми для предпочтительного варианта осуществления данного изобретения. Диски производятся и коммерчески реализуются 3M, St. Paul, MN и состоят из бумажной тонкой мембраны, содержащей катионообменную смолу, включенную в диск или картридж, и могут быть сконструированы для размещения в корпусе шприца. Экстракционные диски 3M Empore для удаления следов Ва представляют собой эффективную альтернативу общепринятым способам получения радиохимических образцов, в которых используют влажную химию или насадочные колонки. Обменную абсорбирующую смолу размельчают до очень мелкодисперсного порошка с высокой площадью поверхности и "закрепляют в тонкой мембране в виде плотно упакованных, элементселективных частиц, удерживаемых в устойчивой инертной матрице волокон ПТФЭ (политрифторэтилена), которые отделяют, собирают и концентрируют целевой радиоизотоп на поверхности диска", в соответствии со способом, описанным в патенте США 5071610. Диски 3M Empore Sr Rad и Radium Rad поставляются на коммерческой основе для количественного определения радиоактивного стронция (Sr) или радия (Ra) в водных растворах. Как показано ниже, диски Radium Rad и Strontium Rad работают в равной степени хорошо для Ва. В целом, раствор, содержащий нежелательный ион, пропускают через бумажный тонкий экстракционный диск, помещая раствор в корпус шприца и выдавливая раствор через диск с помощью поршня. Способ требует от 10 с до 1 мин для завершения. Второй метод состоит в размещении экстракционного диска на фриттованный или пористый фильтр и продавливании раствора через диск с помощью вакуума. Способ является очень быстрым и не требует никакой системы с ионообменной колонкой. В дополнение, может быть желательным повысить эффективность способа настоящего изобретения для удаления следов радиохимикатов, таких как Кобальт-60 или Лантан-140.La-140 (период полураспада 40 ч) образуется в результате облучения Ва-138 и Со-60 (период полураспада 5,26 лет) из примесей в материале бариевой мишени. Специалист в области традиционных ионообменных способов или осаждения из носителя знает, что ряд органических смол, упомянутых выше,или классических химических способов на основе гидроксидов металлов обладают потенциалом для удаления следов нежелательных Со-60 и La-140 из водного раствора с получением радиохимического"ультрачистого" конечного продукта Cs-131. После отделения Cs-131 из Ва, остаточная "мишень" нитрата бария сохраняется для обеспечения прироста дополнительного Cs-131 в кристаллической структуре твердого нитрата Ва, вследствие распада Ва-131. Для "продойки" дополнительного Cs-131 из "мишени" или "коровы" твердое вещество нитрата Ва растворяют в воде для высвобождения Cs-131. В "Handbook of Chemistry and Physics", 31-е издание,1949 приводится растворимость Ba(NO3)2 как "34,2 г/100 мл H2O при 100 С и 8,7 г/100 мл H2O при 20 С". Экспериментальные тесты подтверждают эти значения растворимости. Как описано выше, Cs-131 является применимым в радиотерапии (как для лечения злокачественных опухолей). Когда желательным является имплантировать радиоактивное вещество (например, Cs-131) в опухоль/рядом с нею для терапии (брахитерапии), Cs-131 может применяться в качестве части при изготовлении имплантируемого вещества для брахитерапии (например, зерна). Способ настоящего изобретения предоставляет очищенный Cs-131 для этих и других применений. Подробное описание некоторых предпочтительных вариантов осуществления В соответствии с предпочтительными аспектами изобретения предпочтительный вариант осуществления способа разделения и очистки Cs-131 описан со ссылкой на фиг. 3. Единичная мишень (С) может варьировать по массе в зависимости от доступной мишени и размера оборудования (типичная мишень может находиться в интервале от 30 до 600 г). Множественные мишени (от 3 до 10) представлены (С) сразу после реактора, (В) - мишенью, продоенной второй раз, и (А) - мишенью, которую продоили несколько раз. Он включает в себя стадии 1 растворения количества облученной нейтронами мишени солиBaCO3 в стехиометрическом количестве азотной кислоты (HNO3) и достаточном количестве воды 2, чтобы внести соль Ва(NO3)2 в раствор при 100 С. Эта мишень состоит из природного или обогащенного-3 011724 Ва, Ва-131 и Cs-131, образованного при радиоактивном распаде Ва-131 (типовое облучение природного Ва дает приблизительно 710-7 г Cs на 1 г Ва). Удельная активность Cs-131 составляет приблизительно 1105 Кюри на 1 г цезия. Посредством кислой реакции высвобождается нитрат цезия [Cs-131]NO3 из соли Ва и продуцирует раствор, состоящий из нитрата бария Ba(NO3)2, CsNO3, воды (H2O) и газа диоксида углерода (CO2). Помимо BaCO3 может применяться любая другая соль для мишени, известная специалисту в данной области, включая оксид бария (ВаО), сульфат бария (BaSO4), нитрат бария (Ва(NO3)2) и металлический барий. Однако карбонатная форма является устойчивой к облучению нейтронами. Применение азотной кислоты для растворения BaCO3 было выбрано для получения раствора, который является совместимым с последующими стадиями. Однако специалист в данной области, располагая настоящим раскрытием, понимает, что могут использоваться другие органические или неорганические соли. Ва(II) имеет ограниченную растворимость в избытке большинства минеральных кислот, напримерHCl, H2SO4. Данный перечень включает HNO3, и эта ограниченная растворимость является базисом для подробного описания предпочтительных вариантов осуществления, приведенных ниже. Данная реакция растворения представлена следующим уравнением:BaCO3+Cs2CO3+4HNO3Ba(NO3)2+2CO2+2H2O+2CsNO3. Вследствие ограниченной растворимости Ва(NO3)2 реакцию осуществляют в избытке воды при нагревании. Полученный в результате раствор растворенного нитрата концентрируют для удаления избыткаH2O. Полученные в результате раствор и твердые вещества регулируют достаточным количеством 68-90 мас.% HNO3 с помощью перемешивания или других средств встряхивания 3 и доводят до почти сухого состояния с помощью нагрева 4. Полученный в результате небольшой объем раствора азотной кислоты,содержащего растворимую фракцию [нитрата Cs-131], охлаждают до 25 С и отделяют 6 от основной массы осажденной соли нерастворимого Ва(NO3)2 6 фильтрацией или центрифугированием в виде фильтрата 7 Cs-131. Если другие ранее растворенные мишени 5 также подвергают переработке, стадии 2,3, 4 и 6 будут завершены. Две или более промывок 8, 9 68-90 мас.% HNO3 нерастворимой соли Ва(NO3)2 применяют последовательно (А до В, до С, к фильтрату Cs-131) для удаления промежуточного раствора и увеличения суммарного извлечения Cs-131. Из фильтрата азотной кислоты и промывки, содержащейCs-131, отбирают образец 7 для определения начальной чистоты продукта Cs-131. Продукт Cs-131, все еще содержащий нежелательную небольшую фракцию Ва(II), упаривают 10 до малого объема (5-15 мл) для удаления избытка азотной кислоты. Реакция осаждения 90 мас.% HNO3 представлена следующим уравнением: 90 мас.% HNO3+Ва(NO3)2+CsNO3 Ва(NO3)2 (осажденный)+CsNO3+HNO3CsNO3 и следы Ва плюс HNO3 разбавляют 15 до 10M NO3. Раствор 10 пропускают через 11 ионообменный мембранный фильтр 3M Empore Ra Rad или Sr Rad (3M Co.) для удаления следов Ва. Раствор Cs-131 плюс HNO3 упаривают 12 до начального содержания влаги для удаления оставшихся следов азотной кислоты. Очищенный Cs-131 растворяют 13 в воде и упаривают второй раз 14. Для удаления нежелательных Со-60 и La-140, все еще загрязняющих Cs-131, твердые вещества из 14 растворяют в водном растворе 15, содержащем Fe(NO3)3. Раствор далее подщелачивают (типично до рН, большего или равного 9) раствором, содержащим LiOH. Раствор перемешивают для образования осадка Fe(OH)3, который также соосаждает La(OH)3 и Со(ОН)2-3. Твердые вещества отфильтровывают 16,и элюат, содержащий Cs-131, упаривают 17 досуха. "Ультрачистый" Cs-131 растворяют 18 в дистиллированной воде, или как обозначено концевым пользователем 20. Для завершения дополнительных "продоек" промытых твердых веществ Ва(NO3)2 20, "корову" 21,содержащую дополнительный Cs-131 вследствие распада Ва-131, растворяют в воде 2 при 90-100 С, и 39 снова повторяют. Когда не требуется дополнительный Cs-131 или экономический 22, Ва(NO3)2 удаляют для отходов 23 или преобразуют в BaCO3 24 и возвращают в реактор. Следующие примеры предлагаются посредством иллюстрации, а не посредством ограничения. Примеры Пример 1. Растворимость Ва и Cs в азотной кислоте. Для определения растворимости Ва и Cs как функции концентрации азотной кислоты был проведен ряд тестов. Результаты этого исследования показаны на фиг. 4 и приведены ниже. Приблизительно 5,30 г Ва(NO3)2 (эквивалентных 2,75 г Ва) и 20 мкг Cs(I) (эквивалентных 2 Ки Cs131) приводят в контакт с 10 мл 50-90 мас.% HNO3 при различных значениях времени взаимодействия и температурах. Твердые вещества и раствор отфильтровывают и полученный в результате фильтрат анализируют на Ва и Cs. На фиг. 4 показано фракционное извлечение (начальное/конечное) как для Ва, так и для Cs. Из фигуры с легкостью становится очевидным, что Cs остается полностью в растворе (начальное/конечное 1,0) при всех оцененных концентрациях кислоты HNO3. Наоборот, фракционное извлечение (начальное/конечное) Ва(II) в растворе изменяется от 4,710-4 при 50 мас.% до 5,710-7 при 90 мас.% кислоты. Объединяя результаты фиг. 4 и имитационной наработки реактором Ва-131 и Cs-131 фиг. 2,первая "продойка" будет содержать 1 Ки Cs-131 и 310-6 Ки Ва-131, когда используют 85 мас.% кислоту. Уровень Ва-131 является более чем в 30 раз меньшим, чем требуется для типичных характеристик-4 011724 чистоты. Поскольку периоды полураспада обоих радиоизотопов приблизительно одинаковы, последующие продойки будут иметь почти такое же соотношение Cs-131/Ba-131. Строят график значений Ва и Cs, обнаруженных выше в водном фильтрате, как функцию от их концентрации металла в микрограммах (мкг), обнаруженных в миллилитре (мл) фильтрата, фиг. 5. Результаты показывают, что в условиях теста, при менее чем 75 мас.% кислоты, концентрация Ва (мкг/мл) в растворе является большей чем Cs (мкг/мл). Две концентрации металла (мкг/мл) являются приблизительно равными при 75 мас.% кислоты. При более высокой кислотной силе Ва составляет меньше, чем Cs. При 90 мас.% значение металла Cs является 10-кратным от значения металла Ва. Времена взаимодействия от 10 мин до 2 ч дают сходные результаты. Пример 2. Удаление следов Ва. Условия теста 3M Empore. 1. Составляют 4 мл раствора 10M HNO3, содержащего 80, каждого из 1000 мкг Ва/мл и 1000 мкгCs/мл. Берут диск Sr Rad (3M Co.). Предварительно кондиционируют 10M HNO3. Пропускают 1 мл раствора Ва через диск. Пропускают 1 мл 10M HNO3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл стандартного раствора и 2 мл элюата для Ва и Cs. 2. Готовят 5 мл раствора 10M HNO3, содержащего 100, каждого из 1000 мкг Ва/мл и 1000 мкгCs/мл. Берут диск Ra Rad (3M Co.). Предварительно кондиционируют 10M HNO3. Пропускают 1 мл раствора Ва через диск. Пропускают 1 мл 10M HNO3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл стандартного раствора и 2 мл элюата для Ва и Cs. Таблица 1 Результаты лабораторного анализа ФИ=Конечное/Начальное, фракционное извлечение Вышеприведенные результаты показывают, что диски Sr Rad и Ra Rad являются одинаково эффективными для извлечения Ва (фракционное извлечение = 0,015). Пример 3. Выделение La-140/Co-60 из процесса цезия нитрата. Процесс отделения следов La/Co. 1. Берут 10 мл раствор 1,57 молярной HNO3, содержащей Cs-131, Со-60 и La-140, и помещают в стакан. 2. Упаривают раствор досуха для удаления кислоты. Ресуспендируют полученные в результате твердые вещества 10 мл H2O и повторно доводят досуха при нагреве для обеспечения удаления кислоты. 3. Добавляют 5 мл 0,04 М раствора Fe(NO3)3 в стакан при перемешивании для растворения любых твердых веществ. Выдерживают твердые вещества в течение 5 мин. 4. При перемешивании в стакан добавляют по каплям 5 мл раствора 0,16 М LiOH для осаждения железа в виде Fe(OH)3. Li+ гидроксид выбирают, так как он обеспечивает наименьшее взаимное влияние сCs+ по сравнению с другими ионами (ионы LiNaKRbNH4). 5. Переносят раствор и твердые вещества с помощью малой пипетки для переноса в 25-мл шприц,снабженный 25 мм 0,45 мкм фильтром. Отфильтровывают раствор фильтрата Cs-131 в чистый стакан. 6. Доводят фильтрат досуха и ресуспендируют в 10 мл H2O. Анализируют полученный в результате раствор. Таблица 2 Результаты лабораторного анализа(период полураспада 5,3 года) из примесей в материале бариевой мишени, удаляют из водного раствора-5 011724 цезия-131 с помощью классической химии осаждения носителем для получения радиохимического"ультрачистого" конечного продукта цезия-131. 8. Специалисту в области традиционного осаждения носителем и ионного обмена понятно, что можно применять ряд металлов, отличных от железа, например свинец, церий и т.д. Другие основные растворы, такие как NH4OH, NaOH или KOH, могут применяться для осаждения носителя. Кроме того,ионообменные способы обладают потенциалом для удаления следов нежелательного La-140 и Со-60.Eichrom Ln Resin является лишь одним примером. Пример 4. Способ отделения бария от Cs-131. Отделение цезия-131 и операции способа очистки. Обработка новой мишени Е, двух мишеней 2-го цикла, А и В; и двух мишеней 1-го цикла, С и D. Новая мишень (мишень Е). 1. Обрабатывают BaCO3 мишени, состоящие из 150 г. 2. Каждую "новую" мишень растворяют в стехиометрическом количестве (100 мл) 15,7 молярнойHNO3. 3. После растворения до нитратной формы, нитратные соли растворяют в 600 мл H2O при 100 С. 4. После полного растворения каждую новую нитратную мишень упаривают почти досуха с 160 млHNO3 для образования смеси солей Ва(NO3)2 и CsNO3 в кислом растворе 16 молярной HNO3. 5. CsNO3, содержащийся в растворе HNO3, отделяют от твердых веществ соли Ва(NO3)2 фильтрацией и объединяют как раствор продукта Cs. Ва(NO3)2 2-3 циклов (мишени D, С, В и А). 6. Мишени для "повторной продойки" состоят каждая из 198,6 г Ва(NO3)2. 7. Каждую нитратную мишень растворяют в 600-750 мл H2O при 100 С. 8. После полного растворения, каждую нитратную мишень упаривают почти досуха с 160 мл HNO3 для образования смеси солей Ва(NO3)2 и CsNO3 в кислом растворе 16 молярной HNO3. 9. CsNO3, содержащийся в каждом из растворов HNO3 (D, С, В и А), отделяют от твердых веществ соли Ва(NO3)2 фильтрацией и объединяют как раствор продукта Cs. Промывка твердых веществ для извлечения промежуточного CsNO3. 10. Отфильтрованные твердые вещества Ва(NO3)2 из 3 цикла (мишени А и В) последовательно промывают (А до В до бутыли продукта Cs) дважды 80 мл объемами 15,7 молярной HNO3 и фильтрат объединяют с (5 и 9 выше) в бутыли продукта Cs. 11. Отфильтрованные твердые вещества Ва(NO3)2 из 2 цикла (мишени С и D) и новую мишень Е последовательно промывают (С до D до Е до бутыли продукта Cs) дважды 80 мл объемами 15,7 молярной HNO3 и фильтрат объединяют с (5 и 9 и 10 выше) в бутыли продукта Cs. 12. Отбирают образец объединенного раствора продукта Cs-131 HNO3 (образец 1). Раствор далее упаривают при нагреве до 10-25 мл для снижения объема и концентрирования оставшихся следов бария(который частично осаждается из кислого раствора вследствие его ограниченной растворимости, образуя Ва(NO3)2). 13. Концентрированный нитратный раствор фильтруют через 3M 47-мм Ra Rad Disc, удаляя любые остаточные соли нитрата бария и следовые ионы Ва 2+ из раствора. 14. Раствор фильтрата нитрата Cs-131 доводят досуха для удаления нежелательной HNO3. 15. Остаточные соли, включающие Cs-131/Co-60/La-140, отбирают в 10 мл H2O и повторно доводят досуха для удаления любой остаточной кислоты. 16. Твердые вещества растворяют в 5 мл 0,04 молярного раствора Fe(NO3)3 и смешивают с 5 мл 0,16 молярного LiOH для образования преципитата Fe(ОН)3. 17. Раствор, содержащий Cs-131, и твердые вещества Fe(ОН)3 разделяют, используя 25-мл шприц,снабженный 25 мм 0,45 мкм фильтром. Раствор фильтрата Cs-131 доводят досуха при нагревании. 18. Радиохимически "ультрачистый" продукт Cs-131 переносят в раствор, используя 10 мл H2O и отбирают образец (образец 2).(1) Оценка проведена на основании производительности реактора.(2) Другие изотопы интереса, например Zn-65, Sb-124 и Cs-137, находятся ниже предела аналитического обнаружения. Все из вышеуказанных патентов США, публикаций патентных заявок США, патентных заявок США, иностранных патентов, иностранных патентных заявок и непатентных публикаций, на которые приводятся ссылки в этом описании, и/или перечисленные в Application Data Sheet, включены в данный документ в качестве ссылки, во всей полноте. Из вышеприведенного следует учитывать, что несмотря на то, что конкретные варианты осуществления изобретения описаны в данном документе с целью иллюстрации, могут быть осуществлены различные модификации, без отклонения от сущности и объема изобретения. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ 1. Способ очистки Cs-131, включающий стадии:(а) растворения облученного нейтронами бария, содержащего барий и Cs-131 в растворе, содержащем кислоту;(b) концентрирования раствора для образования раствора и осадка;(c) взаимодействия раствора и осадка с раствором от 68 мас.% по меньшей мере до 90 мас.% азотной кислоты, в результате чего Cs-131 растворяется в кислом растворе и барий осаждается в виде осадка; и(d) отделения образовавшегося осадка от кислого раствора, содержащего Cs-131, таким образом очищая Cs-131. 2. Способ по п.1, где концентрация азотной кислоты на стадии (с) составляет 85-90 мас.%. 3. Способ по п.1, где концентрация азотной кислоты на стадии (с) составляет по меньшей мере 90 мас.%. 4. Способ по п.1, где кислота на стадии (а) представляет собой азотную кислоту. 5. Способ по п.1, в котором стадии (с) и (d) повторяют с осадком стадии (d) и кислый раствор с каждой стадии (d) объединяют. 6. Способ по п.1, в котором кислый раствор стадии (d) упаривают до начала высыхания и стадии (с) и (d) повторяют. 7. Способ по п.1, где осадок стадии (d) подвергают стадиям:(i) хранения осадка для обеспечения образования дополнительного Cs-131 из распада бария;(iii) повторения стадий (b), (с) и (d) п.1. 8. Способ по любому из пп.1-7, имеющий дополнительную стадию (е), включающую взаимодействие кислого раствора, содержащего Cs-131, со смолой, которая удаляет барий, таким образом, удаляя следы бария, если они присутствуют, из Cs-131. 9. Способ по любому из пп.1-7, имеющий дополнительные стадии (е) и (f), включающий (е) упаривание раствора, содержащего очищенный Cs-131, до начала высыхания; и (f) растворение очищенногоCs-131 в соответствующем растворителе. 10. Способ по п.8, имеющий дополнительные стадии (f) и (g), включающий (f) упаривание раствора,содержащего очищенный Cs-131, до начала высыхания; и (g) растворение очищенного Cs-131 в соответствующем растворителе.-7 011724 11. Способ по любому из пп.1-7, имеющий дополнительную стадию (е), включающую удаление La140 и Со-60 из кислого раствора, содержащего Cs-131. 12. Способ по п.11, имеющий дополнительные стадии (f) и (g), включающий (f) упаривание раствора, содержащего очищенный Cs-131, до начала высыхания; и (g) растворение очищенного Cs-131 в подходящем растворителе. 13. Способ по п.8, имеющий дополнительную стадию (f), включающую удаление La-140 и Со-60 из кислого раствора, содержащего Cs-131. 14. Способ по п.13, имеющий дополнительные стадии (g) и (h), включающий (g) упаривание раствора, содержащего очищенный Cs-131, до начала высыхания; и (h) растворение очищенного Cs-131 в подходящем растворителе. Фиг. 1 Реакторная генерация прироста Ва-131 и Cs-131 Фиг. 3 Схема технологического процесса разделения Cs/Ba Фиг. 4 Фракционное извлечение Ва и Cs в азотной кислоте