Способ отделения и очистки цезия-131 от карбоната бария

009820 Предпосылки изобретения Область техники Настоящее изобретение в целом относится к способу отделения цезия-131 (Cs-131) от бария (Ba).Cs-131, очищенный этим способом, можно использовать в исследовании и лечении рака, например, для использования в имплантируемых зернах для брахитерапии независимо от методов их изготовления. Описание уровня техники Лучевое лечение (радиотерапия) относится к лечению заболеваний, включая, главным образом, лечение новообразований, например рака, с помощью излучения. Радиотерапия используется для разрушения злокачественной или нежелательной ткани без излишнего повреждения соседних здоровых тканей. Ионизирующее излучение можно использовать для избирательного разрушения раковых клеток,содержащихся в здоровой ткани. Злокачественные клетки обычно более чувствительны к излучению, чем здоровые клетки. Поэтому, применяя излучение в правильном объеме в течение идеального периода времени, можно разрушать все нежелательные раковые клетки, в то же время сохраняя здоровую ткань или минимизируя ее повреждение. В течение многих десятилетий локализованный рак лечили применением тщательно определенного количества ионизирующего излучения в течение надлежащего периода времени. Были разработаны различные методы облучения раковой ткани с минимальным повреждением соседней здоровой ткани. Такие методы включают использование пучков излучения высокой энергии,создаваемых линейными ускорителями и другими устройствами, предназначенными для использования в радиотерапии внешними пучками. Другой метод радиотерапии включает брахитерапию. Здесь вещества в виде зерен, игл, проволок или катетеров, имплантируемых на постоянной или временной основе, направляются в раковое новообразование или вблизи него. Исторически, используемые радиоактивные материалы включают радон, радий и иридий-192. В последнее время начали использовать радиоактивные изотопы Cs-131, йод (I-125) и палладий (Pd-103). Примеры описаны в патентах США 3351049; 4323055 и 4784116. В течение последних 30 лет было опубликовано много статей об использовании I-125 и Pd-103 в лечении медленно растущего рака простаты. Несмотря на демонстрируемые успехи в некоторых отношениях использования I-125 и Pd-103, их применение обладает определенными недостатками и ограничениями. Хотя суммарной дозой можно управлять за счет количества и разнесения зерен, мощность дозы определяется периодом полураспада радиоизотопа (60 дней для I-125 и 17 дней для Pd-103). Для использования более быстро растущих новообразований излучение нужно доставлять к раковым клеткам быстрее и более однородно, одновременно сохраняя все преимущества использования радиоизотопа, испускающего мягкое рентгеновское излучение. Такие формы рака возникают в мозгу, легких, поджелудочной железе, простате и других тканях. Цезий-131 (Cs-131) - это радионуклидный продукт, который идеально подходит для использования в брахитерапии (лечении рака с использованием интерстициальных имплантатов, т.е. "радиоактивных зерен"). Короткое время полураспада Cs-131 обеспечивает эффективность зерен против быстрорастущих новообразований, например, обнаруживаемых в мозгу, легких и в других местах (например, рака простаты). Цезий-131 возникает в результате радиоактивного распада облучаемого нейтронами Ba-130, встречающегося в природе (природный Ba содержит около 0,1% Ba-130) или обогащенного бария, содержащего дополнительный Ba-130, который захватывает нейтрон, превращаясь в Ba-131. Ba-131 распадается с периодом полураспада 11,5 дней до цезия-131, который, в свою очередь, распадается с периодом полураспада 9,7 дней до стабильного ксенона-130. Представление внутреннего роста Ba-131 в течение 7 дней в типичном реакторе с последующим распадом по выходе из реактора показано на фиг. 1. Также показано формирование Cs-131 с распадом Ba-131. Для отделения Cs-131 бариевую мишень "доят" несколько раз в течение выбранных интервалов, например от 7 до 14 дней, пока Ba-131 распадается до Cs-131, что указано на фиг. 2. С каждым "доением" радиоактивность Cs-131 и массовое отношение Cs к Ba снижается (меньше Cs-131) пока "доение коровы" не перестанет быть экономически целесообразным (как показано, спустя 40 дней). Затем бариевую "мишень" можно возвратить в реактор для дальнейшего облучения (при наличии достаточного количества Ba-130) или выбросить. Чтобы приносить пользу, Cs-131 должен быть исключительно чистым, не содержать других металлов (например, природного бария, кальция, железа, Ba-130 и т.д.) и радиоактивных ионов, включающихBa-131. Типичные критерии приемлемой чистоты радионуклида для Cs-131 предписывают 99,9% Cs131 и 0,01% Ba-131. При создании высокочистого Cs-131 из облученного бария ставится задача полностью выделить менее 710-7 г (0,7 мкг) Cs из каждого грамма (1000000 мкг) бариевой "мишени". Типичный размер мишени может составлять от 30 до 60 г Ba(II), (природный Ba содержит около 0,1% Ba-130). Поскольку Cs131 формируется в кристаллической структуре BaCO3 при распаде Ba-131, предполагается, что Ba "мишень" нужно сначала растворить, чтобы высвободить хорошо растворимый ион Cs(I). В силу необходимости в высокочистом Cs-131 и различиях в современных подходах, отвечающих уровню техники, требуются усовершенствованные способы. Настоящее изобретение удовлетворяет эту необходимость, а также обеспечивает другие родственные преимущества.-1 009820 Сущность изобретения В сущности, настоящее изобретение раскрывает способ создания и очистки Cs-131. Способ содержит этапы, на которых:(а) растворяют облученный нейтронами барий, содержащий барий и Cs-131, в первом растворе, содержащем кислоту, благодаря чему барий и Cs-131 растворяются в первом растворе;(b) добавляют первый раствор ко второму раствору, содержащему карбонат, в условиях скорости добавления и смешивания, достаточных для осаждения бария в твердом состоянии, благодаря чему Cs131 остается растворенным в объединенном растворе, образованном первым и вторым растворами; и(с) отделяют твердые частицы от объединенного раствора, содержащего Cs-131, тем самым очищаяCs-131. Согласно одному варианту осуществления твердые частицы, отделенные на этапе (с), подвергают этапам, на которых:(ii) повторяют этапы (а), (b) и (с) вышеописанного способа. Согласно одному варианту осуществления способ имеет дополнительный этап (d), на котором (d) приводят в контакт объединенный раствор, содержащий Cs-131, со смолой, которая удаляет барий, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из Cs-131. Согласно одному варианту осуществления способ имеет дополнительный этап (d), на котором (d) выпаривают объединенный раствор до начального высыхания, чтобы оставить остаток, содержащий Cs-131. Вариант осуществления может иметь дополнительные этапы (е) и (f), на которых (е) приводят в контакт остаток с HNO3, имеющей концентрацию по меньшей мере 90 мас.%, благодаря чему Cs-131 растворяется в кислом растворе и выпадает в твердый осадок; и (f) отделяют твердые частицы от кислого раствора, содержащего Cs-131, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из Cs-131. Согласно одному варианту осуществления способ содержит этапы, на которых растворяют облученный карбонат бария, состоящий из природного или обогащенного Ba, включающий Ba-130, Ba-131 иCs-131, образованный при распаде Ba-131, с использованием уксусной кислоты (HC2H3O2). С использованием обратного "удара" для создания фильтруемого осадка растворенный ацетат бария добавляют в раствор (NH4)2CO3 для осаждения Ba(I) в виде BaCO3. Cs-131, который растворим в растворе карбоната ацетата, выделяют путем отделения твердых частиц Ba от раствора ацетата и выпаривания раствора до начального высыхания для удаления ацетата аммония и воды из продукта Cs-131. Остаток, содержащийCs-131 и след Ba, повторно растворяют в очень малом объеме разведенной уксусной кислоты, и карбонат аммония [(NH4)2CO3] добавляют в разведенную уксусную кислоту для осаждения дополнительногоBaCO3. Фильтрат, содержащий Cs-131, вновь выделяют для отделения его от малого следа BaCO3. При желании, фильтрат, содержащий 100% Cs-131 и след Ba, можно пропустить через сетчатый диск 3 М Empore Sr Rad или Ra Rad для удаления последних следов Ba. Окончательный раствор можно довести до сухости для удаления всяких следов нитрата и поместить в выбранный раствор. Первоначальную корову BaCO3 "повторно доят" по мере возникновения дополнительного Cs-131 вследствие распада Ba-131. Когда он становится бесполезен, карбонат бария нагревают для удаления излишков воды и возвращают для дополнительного облучения или хранения. Эти и другие аспекты настоящего изобретения явствуют из нижеследующего подробного описания и прилагаемых чертежей. Краткое описание чертежей Фиг. 1, озаглавленная "Внутренний рост Ba-131 и Cs-131 при генерации в реакторе", - это диаграмма внутреннего роста Ba-131 в течение 7 дней в типичном реакторе с последующим распадом по выходе из реактора. Фиг. 2, озаглавленная "Моделированное "доение" мишени из Ba-131", - это диаграмма формирования Cs-131 с распадом Ba-131. Фиг. 3, озаглавленная "Логическая блок-схема процесса разделения Cs/Ba", - это логическая блоксхема процесса, представляющая предпочтительный вариант осуществления этапов процесса настоящего изобретения. Подробное описание изобретения Настоящее изобретение обеспечивает способ отделения и очистки Cs-131 от карбоната бария. Способ эффективен и экономичен. Согласно особенно предпочтительному варианту осуществления след Ba"мишени" Ba (например, ацетат бария) объединяется с насыщенным карбонатом (например, карбонатом аммония), важен для осаждения Ba, но все же позволяет Cs оставаться в растворе. Неожиданно было обнаружено, что раствор, содержащий Cs, нужно медленно добавлять с перемешиванием в раствор карбоната ("обратный удар"), а не добавлять раствор карбоната в раствор, содержащий Cs ("прямой удар"). Использование карбоната аммония в настоящем изобретении имеет преимущество по сравнению с другими карбонатами (например, карбонатом натрия), поскольку аммоний можно удалять без необходимо-2 009820 сти ионообмена для замещения нелетучих катионов (например, натрия). Может быть желательным усовершенствовать способ настоящего изобретения для удаления следаBa, если присутствует, для очистки и превращения Cs-131 в "сверхчистый" конечный продукт. Специалисту в области традиционных способов с использованием ионообменных колонн очевидно, что ряд органических смол обладает способностью удалять след нежелательного Ba из продукта Cs-131. Примерами являются IBC SuperLig 620, Eichrom Sr Resin, Eichrom Ln Resin и Eichrom TRU Resin. Альтернативно, диски 3 М Empore Sr Rad или Radium Rad уникально пригодны для удаления следа Ba и полезны для предпочтительного варианта осуществления настоящего изобретения. Диски получают и продают 3 М, St. Paul, MN, и состоят из тонкой бумажной мембраны, содержащей катионообменную смолу, вставленной в диск или картридж, и могут быть предназначены для размещения в цилиндре шприца. Экстракционные диски 3 М Empore для удаления следа Ba являются эффективной альтернативой традиционным методам приготовления радиохимических образцов, в которых используется мокрая химия или упакованные колонны. Обменно-поглотительная смола размалывается в очень тонкий порошок с большой площадью поверхности и "крепится на тонкой мембране в виде плотно упакованных, чувствительных к элементам частиц, удерживаемых в стабильной инертной матрице из фибрилл PTFE (политрифторэтилена), которые отделяют, собирают и концентрируют радиоизотоп мишени на поверхности диска", согласно способу,описанному в патенте США 5071610. Диски 3 М Empore Sr Rad и Ra Rad доступны в продаже для количественного определения радиоактивного стронция (Sr) или радия (Ra) в водных растворах. Как показано ниже, диски Radium Rad и Strontium Rad пригодны также и для Ba. В общем случае, раствор, содержащий нежелательный ион, пропускают через тонкий бумажный экстракционный диск, помещая раствор в цилиндр шприца и проталкивая раствор через диск с помощью плунжера. Для выполнения способа требуется от 10 с до 1 мин. Второй способ предусматривает размещение экстракционного диска на фриттированном или пористом фильтре и проталкивание раствора через диск под действием вакуума. Способ очень быстр и не требует системы ионообменных колонн. Исключение необходимости в колоночной хроматографии приводит к сокращению последующей обработки растворов, прошедших разделение. После того как Cs-131 отделен от Ba, остаточную "мишень" из карбоната бария сохраняют, чтобы позволить внутренний рост дополнительного Cs-131 в кристаллической структуре твердого карбоната бария, вследствие распада Ba-131. Чтобы "выдоить" дополнительный Cs-131 из "мишени" или "коровы",твердый карбонат бария растворяют в воде для освобождения Cs-131. Согласно описанному выше, Cs-131 полезен, например, для радиотерапии (например, для лечения злокачественных опухолей). Когда нужно имплантировать радиоактивное вещество (например, Cs-131) в новообразование или рядом с ним для терапии (брахитерапии), Cs-131 можно использовать как часть изготовления вещества имплантата для брахитерапии (например, зерна). Использование Cs-131 в веществах имплантата для брахитерапии не зависит от метода производства веществ. Способ настоящего изобретения обеспечивает очищенный Cs-131 для этих и других целей. Подробное описание определенных предпочтительных вариантов осуществления Согласно предпочтительным аспектам изобретения предпочтительный вариант осуществления способа отделения и очистки Cs-131 первоначально описан со ссылкой на фиг. 3. Он содержит этапы 1 растворения некоторого количества облученной нейтронами мишени из соли BaCO3 в уксусной кислоте(HC2H3O2). Эта мишень состоит из природного или обогащенного Ba, Ba-131 и Cs-131, сформированного путем радиоактивного распада Ba-131 (обычное облучение природного Ba дает 710-7 г Cs на граммBa). Удельная активность Cs-131 равна 1105 кюри на грамм цезия. Реакция с кислотой высвобождает цезий [Cs-131C2H3O2] из соли Ba и создает раствор, состоящий из ацетата бария [Ba(С 2 Н 3 О 2)2], ацетата цезия (CsC2H3O2), воды (H2O) и газообразного диоксида углерода (CO2). Помимо BaCO3, в качестве мишени можно использовать любую другую соль, что очевидно специалисту в данной области, ознакомившемуся с настоящим описанием, включая оксид бария (BaO) и металлический барий. Однако форма карбоната устойчива к облучению нейтронами. Использование уксусной кислоты для растворения BaCO3 было выбрано для получения раствора,совместимого с последующими этапами. Однако специалисту в данной области, ознакомившемуся с настоящим описанием, очевидно, что можно использовать другие органические или неорганические кислоты. Ba(II) имеет ограниченную растворимость в большинстве минеральных кислот, например, HNO3,HCl, H2SO4. Реакция растворения представлена следующим уравнением:BaCO3+Cs2CO3+4HC2H3O2Ba(C2H3O2)2+2CO2+2H2O+2CsC2H3O2 Растворенную "мишень" ацетата бария осаждают 2 с использованием насыщенного карбоната аммония [(NH4)2 СО 3], медленно добавляя раствор, содержащий Cs, в раствор карбоната ("обратный удар") с перемешиванием для осаждения Ba(II) в виде BaCO3, позволяя Cs оставаться в растворе. Реакция осаждения представлена следующим уравнением: 2(NH4)2CO3+Ba(C2H3O2)2+2CsC2H3O2BaCO3+Cs2CO3+4NH4C2H3O2 Осадок оставляют вывариваться с образованием фильтруемого осадка, который отделяется фильт-3 009820 рацией 3 или центрифугированием. Осадок промывается 4 с помощью Н 2 О или раствора (NH4)2 СО 3 для удаления дополнительных внедренных атомов Cs. Фильтрат и промывочные растворы выпариваются до начального высыхания 5. Твердые частицы, содержащие Cs-131 и след Ba, растворяют 6 в очень малом объеме разведенной уксусной кислоты. След Ba в растворе осаждают 7 с помощью карбоната аммония[(NH4)2CO3] для нейтрализации и обеспечения избытка карбоната. По истечении 30 мин раствор фильтруют через фильтр 0,45 мкм для удаления следов осажденного BaCO3 и доводят до сухости 8. Конечный продукт Cs-131 берут на пробу для анализа 9 на Ba и Cs, чтобы определить, необходимо ли повторять этапы 6, 7, 8 и 9 для дальнейшего увеличения коэффициента очистки от Ba (Да) или (Нет). Cs-131, который был очищен, и твердые частицы растворяют в Н 2 О 20 в соответствии с критериями 10 приемлемой чистоты радионуклида. Необязательный этап дальнейшего удаления следа Ba состоит в добавленииBa(NO3)2 удаляют методом фильтрации 16 или центрифугирования. Фильтрат анализируют для определения содержания следа Ba. Если дальнейшее удаление не требуется, образец выпаривают 19 до сухости и растворяют в H2O 20 для обеспечения очищенного продукта 10 Cs-131. Если требуется дальнейшее удаление следа, твердые частицы 16 растворяют в 10 М HNO3 17 и пропускают через мембрану 18 3 МEmpore Sr Rad или Ra Rad. Окончательный раствор выпаривают до начального высыхания 19 и растворяют в H2O 20 для получения очищенного продукта 10 Cs-131. По мере возникновения дополнительного Cs-131, вследствие распада Ba-131, начальный BaCO3"повторно доят" 11. При невозможности экономичного выделения Cs-131 BaCO3 нагревают 12 до 600850 С для удаления Н 2 О и подготовки "мишени" для повторного использования 13 в реакторе, или 14 выводят из производственного цикла. Нижеследующие примеры приведены в целях иллюстрации, но не ограничения. Примеры Пример 1. Удаление следа Ba. Условия тестирования 3 М Empore. 1. Готовят 4 мл раствора из 10 М HNO3, содержащего 80 Ba с концентрацией 1000 мкг/мл и Cs с концентрацией 1000 мкг/мл. Берут диск Sr Rad (3 М Co., St. Paul, MN). Предварительное условие 10 МHNO3. Пропускают 1 мл раствора Ba через диск. Пропускают 1 мл 10 М HNO3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл эталонного раствора и 2 мл фильтрата на Ba и Cs. 2. Готовят 5 мл раствора из 10 М НNО 3, содержащего 100 Ba с концентрацией 1000 мкг/мл и Cs с концентрацией 1000 мкг/мл. Берут диск Ra Rad (3 М Co., St. Paul, MN). Предварительное условие 10 МHNO3. Пропускают 1 мл раствора Ba через диск. Пропускают 1 мл 10 М HNO3 через диск в качестве промывки. Анализируют 2 мл эталонного раствора и 2 мл фильтрата на Ba и Cs. Таблица Аналитические лабораторные результатыFR = конечная/начальная степень извлечения Вышеприведенные результаты показывают, что диск Sr Rad и диск Ra Rad одинаково эффективны в выделении Ba (степень извлечения = 0,015). Пример 2. Процесс разделения Cs/Ba. Иллюстративный процесс разделения Cs/Ba. Процесс отделения Cs-131 смоделировали с использованием нерадиоактивного BaCO3 и эталонного раствора Cs. Кроме того, процесс подтвердили с использованием 51 г облученного BaCO3. Радиоактивный и нерадиоактивный методы дали аналогичные результаты. Типичный нерадиоактивный тест и результаты приведены ниже.a) 39,74 г "мишени" BaCO3 (27,66 г Ba) растворили в 100 мл воды с использованием 0,52 моль ледяной уксусной кислоты (17,4 М).b) Эталонный раствор цезия, содержащий 1000 мкг Cs, добавили к разведенному раствору для проведения Cs(I) через процесс отделения.c) Образец разведенного раствора взяли для анализа на Ba и Cs.e) Разведенный раствор ацетата бария, содержащий Cs, медленно добавили ("обратный удар") в-4 009820 раствор карбоната аммония с перемешиванием для осаждения Ba в виде BaCO3, давая возможность Cs оставаться в растворе. "Прямой удар" (добавление карбоната к ацетату бария) создавал осадок, который не поддавался легкой фильтрации.f) Осадок оставляли вывариваться в течение 30 мин для образования фильтруемого осадка и отделяли методом фильтрации.g) Хотя для осаждения Ba(II) выбрали (NH4)2 СО 3, можно использовать другие соли угольной кислоты, что очевидно специалистам в данной области, включая Na2CO3, K2CO3 и Li2CO3. Однако (NH4)2CO3 был выбран потому, что его легко отделять от продукта Cs(I) выпариванием.h) Осадок промывали двумя объемами по 50 мл H2O, с фильтрацией, для удаления дополнительных внедренных атомов Cs. Хотя использовали воду, (NH4)2 СО 3 или другие соли угольной кислоты могут быть полезными для улучшения отделения благодаря снижению растворимости бария в промывочном растворе.i) Фильтрат и промывочные растворы объединили (460 мл) и взяли образец для анализа на Ba и Cs.j) Начиная с 27,66 г Ba (2,8107 мкг Ba), 2714 мкг Ba было найдено в фильтрате, для коэффициента очистки от Ba=9,700, совместно с 97% Cs. Это равно приблизительно 0,01% Ba, остающегося с фильтратом и Cs.k) Для удаления дополнительного Ba из продукта Cs фильтрат и промывочный раствор выпаривали до начального высыхания и растворили в 10 мл 0,1 М уксусной кислоты. Приблизительно 1 мл 2,7 М(NH4)2 СО 3 добавили в раствор для нейтрализации и получения избытка карбоната. По истечении 30 мин раствор профильтровали через 0,45 мкм фильтр для удаления дополнительных следов осажденногоBaCO3. Отфильтрованный раствор взяли на пробу для анализа на Ba и Cs.l) Начиная с 2700 мкг Ba после 1-го отделения, 103 мкг Ba обнаружили во 2-м фильтрате для дополнительного Ba DF=26 совместно с 100% Cs. Общий Ba DF составлял 2,6105 или 0,0004% первоначального Ba, оставшегося в конечном продукте Cs.m) Этап (k и l) можно повторять с использованием малого объема (от 1 до 5 мл) раствора для дальнейшего уменьшения Ba в конечном продукте Cs.n) При желании, фильтрат, содержащий 100% Cs-131 и след Ba, можно пропустить через сетчатый диск 3 М Empore Sr Rad или Ra Rad для удаления последних следов Ba.o) Окончательный раствор можно затем довести до сухости для удаления любых следов нитрата и поместить в выбранный раствор. Все вышеупомянутые патенты США, опубликованные патентные заявки США, патентные заявки США, иностранные патенты, иностранные патентные заявки и непатентные публикации, относящиеся к этому описанию изобретения и/или перечисленные в информационном листе заявки, включены сюда посредством ссылки, в полном объеме. Из вышеописанного следует, что хотя здесь в целях иллюстрации были описаны конкретные варианты осуществления изобретения, возможны различные модификации, не выходящие за рамки сущности и объема изобретения. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ 1. Способ очистки Cs-131, содержащий этапы, на которых:(a) растворяют облученную нейтронами соль бария, содержащую Cs-131, в первом растворе, содержащем кислоту, благодаря чему соли бария и Cs-131 растворяются в первом растворе;(b) добавляют первый раствор ко второму раствору, содержащему карбонат, в условиях скорости добавления и смешивания, достаточных для осаждения бария в твердом состоянии, благодаря чему Cs131 остается растворенным в объединенном растворе, образованном первым и вторым растворами; и(c) отделяют твердые частицы от объединенного раствора, содержащего Cs-131, тем самым очищаяCs-131. 2. Способ по п.1, в котором кислота на этапе (а) является уксусной кислотой. 3. Способ по п.1, в котором солью барий на этапе (а) является карбонат бария. 4. Способ по п.1, в котором карбонат на этапе (b) является карбонатом аммония. 5. Способ по п.1, в котором твердые частицы, отделенные на этапе (с), подвергают этапам, на которых:(ii) повторяют этапы (а), (b) и (с) по п.1. 6. Способ по любому из пп.1-5, включающий дополнительный этап (d), на котором приводят в контакт объединенный раствор, содержащий Cs-131, со смолой, которая удаляет следы бария из Cs-131. 7. Способ по любому из пп.1-5, включающий дополнительные этапы (d) и (е), при этом на этапе (d) выпаривают объединенный раствор, содержащий очищенный Cs-131, до начального высыхания, а на этапе (е) приводят в контакт очищенный Cs-131 с выбранным раствором. 8. Способ по п.6, имеющий дополнительные этапы (е) и (f), при этом на этапе (е) выпаривают объе-5 009820 диненный раствор, содержащий очищенный Cs-131, до начального высыхания, а на этапе (f) приводят в контакт очищенный Cs-131 с выбранным раствором. 9. Способ по любому из пп.1-5, имеющий дополнительный этап (d), на котором выпаривают объединенный раствор до начального высыхания, чтобы оставить остаток, содержащий Cs-131. 10. Способ по п.9, согласно которому этапы (а), (b) и (с) повторяют, начиная с остатка на этапе (d). 11. Способ по п.9, имеющий дополнительные этапы (е) и (f), при этом на этапе (е) приводят в контакт остаток с HNO3, имеющей концентрацию по меньшей мере 90 мас.%, благодаря чему Cs-131 растворяется в кислом растворе и выпадает в твердый осадок, а на этапе (f) отделяют твердые частицы от кислого раствора, содержащего Cs-131, тем самым удаляя след бария, если присутствует, из Cs-131.