Многоступенчатая система мембранных реакторов окисления

МНОГОСТУПЕНЧАТАЯ СИСТЕМА МЕМБРАННЫХ РЕАКТОРОВ ОКИСЛЕНИЯ(71)(73) Заявитель и патентовладелец: ЭР ПРОДАКТС ЭНД КЕМИКАЛЗ, ИНК. Предложенная система окисления при переносе ионов через мембраны содержит (a) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя,одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя,область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления и адаптированный к размещению области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары при соединении с возможностью протекания текучей среды с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары; и (c) одну или несколько линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент. 014741 Уровень техники, предшествующий данному изобретению Проникновение ионов кислорода через керамические мембраны для переноса ионов является основой для проектирования и функционирования систем высокотемпературных реакторов окисления, в которых проникший кислород реагирует с соединениями, способными к окислению, с образованием окисленных или частично окисленных реакционных продуктов. Практическое применение этих систем реакторов окисления требует использования мембранных сборок, имеющих большие площади поверхностей,каналы для протекания, обеспечивающие соприкосновение исходного газообразного окислителя с подвергающимися воздействию окислителя сторонами мембран, каналы для протекания, обеспечивающие соприкосновение исходного газообразного реагента со сторонами для реагента мембран, и каналы для протекания, обеспечивающие отвод газообразного реакционного продукта с выпускных сторон мембран. Эти мембранные сборки могут содержать большое число отдельных мембран, размещенных в виде сборок в модулях, имеющих соответствующие газовые трубопроводы, обеспечивающие введение исходных газов в модули и отвод от модулей газообразных продуктов. Мембраны для переноса ионов могут быть изготовлены в планарной или трубчатой конфигурации. При планарной конфигурации несколько плоских керамических пластин изготавливают и объединяют в пакеты или модули, которые имеют трубопроводы для протекания исходного газообразного окислителя и исходного газообразного реагента через планарные мембраны и отвода газообразного продукта со стороны пермеата планарных мембран. При трубчатых конфигурациях несколько керамических труб могут быть расположены в виде байонетной или кожухотрубной конструкции с соответствующими трубчатыми листовыми сборками для разделения отсеков для окислителя и реагента нескольких труб. Отдельные мембраны, используемые в планарных или трубчатых конфигурациях модулей, обычно содержат очень тонкие слои активного материала мембраны, поддерживаемого на материале, имеющего большие поры или каналы, обеспечивающие протекание газа к поверхностям активных слоев мембраны. Материал керамической мембраны и компоненты мембранных модулей могут подвергаться воздействию значительных механических напряжений во время обычного функционирования в установившемся режиме и особенно при нестационарном состоянии во время пуска, отключения и в нештатных условиях. Эти напряжения могут быть вызваны термическим напряжением и сжатием керамического материала и разбросом размеров, обусловленным изменениями химического состава или кристаллической структуры,связанными с изменениями в стехиометрии кислорода в материале мембраны. Эти модули могут функционировать при значительных перепадах давления на мембране и мембранных уплотнениях, и напряжения, вызванные этими перепадами давления, должны учитываться в конструкции мембранного модуля. Кроме того, мембранные модули имеют верхние температурные пределы, выше которых может происходить деградация мембраны и/или повреждение модуля. Относительная важность этих эффектов может отличаться в зависимости от специфики реакций окисления и используемых условий функционирования. Потенциальные технологические осложнения, обусловленные этими эффектами, могут оказывать существенное влияние на эффективность конверсии и срок службы мембраны в данной системе. Существует потребность в области высокотемпературных керамических мембранных реакторов в новых конструкциях мембранного модуля и системы реакторов, которые направлены на преодоление этих потенциальных технологических осложнений. Такие конструкции должны обладать особенностями,которые обеспечивают продолжительный срок службы мембраны, минимальные капитальные затраты и эффективное функционирование в широких интервалах производительности. Варианты осуществления данного изобретения, раскрытые и описанные здесь, направлены на удовлетворение этих потребностей посредством предоставления улучшенных конструкций модуля и реактора для использования в мембранных системах окисления. Сущность изобретения Один вариант осуществления данного изобретения относится к системе окисления при переносе ионов через мембраны, содержащей:(а) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента адаптирован к размещению области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; и(с) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент. Другой вариант осуществления включает способ образования газообразного продукта окисления,-1 014741 содержащий (а) предоставление системы окисления при переносе ионов через мембраны, имеющей (1) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя,одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (2) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; и (3) одну или несколько линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент. Данный способ включает (b) введение одного или нескольких подаваемых газообразных реагентов в область впуска газообразного реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления; (с) введение газообразного окислителя в какие-либо области впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления; (d) введение межступенчатого подаваемого газообразного реагента в любой из каналов для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенных между соседними мембранными ступенями окисления, или в любую зону реагента любой ступени, принимающую межступенчатый газообразный реагент; и (е) отвод газообразного продукта окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Связанный вариант осуществления данного изобретения представляет систему окисления при переносе ионов через мембраны, содержащую:(a) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом данный канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени;(c) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, каждая линия выполнена с возможностью сообщения по текучей среде с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент;(d) одну или несколько линий для подачи газообразного реагента, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления;(e) коллектор для подачи газообразного реагента, выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с одной из линий для подачи исходного газообразного реагента в первую ступень и соединенный с возможностью протекания текучей среды с любой из линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента; и(f) линию для отвода продукта, адаптированную для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Другой взаимосвязанный вариант осуществления данного изобретения относится к способу образования газообразного продукта окисления, содержащему (а) обеспечение системы окисления при переносе ионов через мембраны, которая включает (1) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (2) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента адаптирован к размещению области выпуска газообразного реагента первой ступени указанной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; (3) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент; (4) одну или несколько линий для подачи газообразного реагента, выпол-2 014741 ненных с возможностью сообщения по текучей среде с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления; (5) коллектор для подачи газообразного реагента, соединенный с возможностью протекания текучей среды с одной из линий для подачи исходного газообразного реагента в первую ступень и соединенный с возможностью протекания текучей среды с любой из линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента; и (6) линию для отвода продукта, адаптированную для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Этот вариант осуществления включает стадии (b) подачи газообразного реагента через коллектор для подачи газообразного реагента, введение подаваемого газообразного реагента из коллектора в зону реагента первой ступени и введение газообразного реагента из коллектора в качестве межступенчатого подаваемого газообразного реагента в любую одну или несколько линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента; (с) введения газообразного окислителя в любую из областей впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления и (d) отвода газообразного продукта окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Другой вариант осуществления данного изобретения включает систему окисления при переносе ионов через мембраны, которая содержит (а) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени указанной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; (с) одну или несколько линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент; (d) одну или несколько линий для подачи исходного газообразного реагента, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления; (е) коллектор для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента, соединенный с возможностью протекания текучей среды с любой из линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента; и (f) линию для отвода продукта,адаптированную для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Другой взаимосвязанный вариант данного изобретения относится к системе окисления при переносе ионов через мембраны, содержащей (а) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; (с) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент. Этот вариант осуществления включает (d) одну или несколько линий для подачи газообразного реагента, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления; (е) коллектор для межступенчатой подачи газообразного реагента, соединенный с возможностью протекания текучей среды с любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента; (f) коллектор для подачи газообразного реагента, соединенный с возможностью протекания текучей среды с (1) любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента и/или (2) любой одной или более линиями для подачи газообразного реагента; и (g) линию для отвода продукта, адаптированную для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Дополнительный вариант осуществления данного изобретения относится к способу образования газообразного продукта окисления, содержащему (а) предоставление системы окисления при переносе ионов через мембраны, которая включает (1) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отде-3 014741 ляющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя; (2) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени указанной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; (3) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента,каждая линия соединена с возможностью протекания текучей среды с каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент; (4) одну или несколько линий для подачи газообразного реагента, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления; (5) коллектор для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента, соединенный с возможностью протекания текучей среды с любой из линий для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента; и (6) линию для отвода продукта, адаптированную для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Этот вариант осуществления включает (b) введение газообразного реагента в зону реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления; (с) подачу межступенчатого газообразного реагента через коллектор для межступенчатой подачи газообразного реагента в любую одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента; (d) введение газообразного окислителя в любую из областей впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления и (е) отвод газообразного продукта окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. Другой вариант осуществления предоставляет способ эксплуатации системы окисления при переносе ионов через мембраны, включающий (а) введение одного или нескольких газообразных реагентов в зону реагента данной системы окисления при переносе ионов через мембраны, при этом данные один или несколько газообразных реагентов содержат, по меньшей мере, метан и диоксид углерода; (b) введение газа, содержащего кислород, в зону окислителя данной системы окисления при переносе ионов через мембраны; (с) проникновение кислорода из зоны окислителя через мембрану для переноса ионов в зону реагента и реакционное взаимодействие в ней кислорода с одним или несколькими компонентами в газообразных реагентах и (d) поддержание парциального давления диоксида углерода в газообразном реагенте, поступающем в зону реагента, ниже критической пороговой величины парциального давления диоксида углерода, pCO2, при этом pCO2 определяется как парциальное давление диоксида углерода, выше которого материал в мембране для переноса ионов реагирует с диоксидом углерода и разлагается. Краткое описание чертежей На фиг. 1 представлена блок-схема общего осуществления данного изобретения. На фиг. 2 представлена блок-схема варианта осуществления данного изобретения. На фиг. 3 представлена блок-схема конкретной конфигурации варианта осуществления, представленного на фиг. 2. На фиг. 4 представлена блок-схема другого варианта осуществления данного изобретения. На фиг. 5 представлен график зависимости pCO2 от температуры при разных равновесных парциальных давлениях O2 для металлооксидного материала мембраны La0,9Ca0,1FeO3- со смешанной проводимостью. На фиг. 6 представлен график зависимости температуры газообразного реагента от количества реакционных ступеней из группы в 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100) для примера 1. На фиг. 7 представлен график зависимости температуры газообразного реагента от количества реакционных ступеней из группы в 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100) для примера 2. На фиг. 8 представлен график зависимости температуры газообразного реагента от количества реакционных ступеней из группы в 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100) для примера 3. Подробное описание изобретения Системы мембранных реакторов окисления обычно используют частичное окисление, полное окисление, конверсию с водяным паром, конверсию с диоксидом углерода, конверсию водяного газа и/или различные комбинации этих реакций для получения синтез-газа. Некоторые из этих реакций являются сильно экзотермическими, а другие являются эндотермическими. Поскольку системы с керамическими мембранами обычно требуют узкого температурного интервала функционирования, то требуется надлежащий контроль экзотермических и эндотермических реакций. Эта потребность, выявленная в вариантах осуществления данного изобретения, направлена на конструкцию и функционирование систем с мембранами для переноса ионов (ITM), которые используют множество мембранных модулей с многоступенча-4 014741 той подачей реагента, функционирующих последовательно для использования в процессах окисления. Найдено, что, когда между проникшим кислородом и реакционноспособными компонентами происходят экзотермические реакции, например, при производстве синтез-газа из метана, степень конверсии реагента для отдельной мембраны должна быть ограничена, чтобы предотвратить чрезмерную величину температурного градиента по толщине мембраны. Также найдено, что когда мембрана переносит кислород, то количество извлекаемого кислорода для отдельной мембраны должно быть ограничено, чтобы предотвратить чрезмерный градиент вакансий кислорода в материале мембраны между передним краем и задним краем мембраны. Чрезмерные градиенты температуры или вакансий кислорода могут вызвать значительные напряжения в мембранах, которые могут существенно сократить срок службы мембраны. Кроме того, найдено, что концентрация некоторых компонентов в газообразном реагенте, особенно диоксида углерода, должна поддерживаться ниже определенных критических величин парциального давления, чтобы избежать повреждения материала мембраны. Варианты осуществления данного изобретения направлены на разрешение этих проблем посредством использования множества реакторных ступеней таким образом, чтобы конверсия реагента на каждой ступени могла контролироваться, количество извлекаемого кислорода для отдельной мембраны в каждом модуле могло бы поддерживаться достаточно низким, чтобы предотвратить чрезмерный градиент вакансий кислорода в материале мембраны, и парциальное давление диоксида углерода, находящегося в соприкосновении с мембраной, могло бы поддерживаться ниже критического парциального давления. Реакторная ступень может содержать несколько мембранных модулей, расположенных параллельно и/или последовательно. Количество кислорода, извлекаемого для каждого отдельного модуля, может быть ограничено посредством задания соответствующего размера модуля, и желательная суммарная степень извлечения кислорода в пределах ступени может быть достигнута посредством использования подобранного количества модулей в пределах ступени. Суммарная желательная конверсия в системе может быть достигнута использованием большого числа реакторных ступеней, расположенных последовательно, при этом каждая ступень функционирует таким образом, что степень конверсии реагента на каждой ступени устанавливается на заданном уровне и может приближаться к химическому равновесию. Это может быть выполнено введением частей газообразного реагента на две или более ступени многоступенчатой системы реакторов, в которой каждая ступень может содержать множество мембранных модулей, расположенных последовательно и/или параллельно. Степень конверсии реагента в каждом отдельном модуле ступени может контролироваться заданием соответствующего размера модуля и/или расходом исходного газа. Рециркулирующий газ от последующих процессов конверсии синтез-газа или газообразный реагент от других источников может быть введен в систему мембранных реакторов в качестве дополнительного газообразного реагента для увеличения общей конверсии и/или для контроля температуры на выбранных ступенях. Этот рециркулирующий газ часто содержит диоксид углерода, и парциальное давление этого диоксида углерода в любом месте реактора может контролироваться, чтобы предотвратить деградацию мембран, как описано в деталях ниже. В отношении терминов, используемых в описании и формуле изобретения для представленных здесь вариантов осуществления данного изобретения, применяются следующие определения. Мембранный модуль для переноса ионов представляет собой сборку из множества мембранных структур для переноса ионов, которые имеют область поступления газа и область вытекания газа, расположенные таким образом, чтобы газ мог протекать через внешние поверхности мембранных структур. Множество мембранных структур для переноса ионов также может иметь область поступления газа и область вытекания газа, расположенные таким образом, чтобы газ мог протекать через внутренние поверхности мембранных структур. Газ, протекающий из области поступления к области вывода мембранного модуля, может изменяться по составу при прохождении через поверхности мембранных структур в модуле. Каждая мембранная структура имеет отсек или зону подачи газообразного окислителя, также называемую отсеком для окислителя или катодной стороной, и отсек или зону реагента, пермеата или анодную сторону, разделенные активным слоем мембраны или областью, которая обеспечивает возможность проникновения ионов кислорода через мембрану и их реакционное взаимодействие с реакционноспособными компонентами на стороне реагента. В одном из типичных примеров конструкции мембранного модуля каждый модуль имеет внутреннюю область и внешнюю область, при этом подаваемый газообразный окислитель протекает через внутреннюю область, а газообразный реагент протекает через внешнюю область мембранной структуры. Мембрана для переноса ионов содержит активный слой керамического материала мембраны, содержащего смешанные металлические оксиды, способные к переносу или проникновению ионов кислорода при повышенных температурах. Мембрана для переноса ионов также может переносить электроны в дополнение к ионам кислорода, и этот тип мембраны для переноса ионов обычно описывается как мембрана со смешанной проводимостью. Мембрана для переноса ионов также может быть композиционной мембраной, содержащей слой плотного активного материала мембраны и один или несколько пористых или канальчатых опорных слоев. Термины "ступень", "реакционная ступень" и "реакторная ступень" в многоступенчатой системе-5 014741 окисления на мембранах являются эквивалентными и определяются как сборка из одного или нескольких мембранных модулей, расположенных параллельно и/или последовательно на данной ступени, при этом каждая ступень содержит (1) отсек или зону (эти термины эквивалентны) для реагента, (2) отсек или зону для окислителя, (3) одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону для окислителя от зоны для реагента, (4) впускное отверстие или область впуска газообразного реагента, соединенную с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента, и (5) выпускное отверстие или область выпуска газообразного реагента, соединенную с возможностью протекания текучей среды с зоной реагента. Более конкретно, каждая ступень может иметь впускное отверстие или область впуска исходного газообразного реагента (если это первая ступень), впускное отверстие или область впуска потока межступенчатого газообразного реагента (если это не первая ступень), выпускное отверстие или область выпуска потока межступенчатого газообразного реагента (если это не последняя ступень) и выпускное отверстие или область выпуска газообразного продукта (если это последняя ступень). Каждая ступень также имеет один или несколько впускных отверстий или областей впуска для газообразного окислителя, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной окислителя, и один или несколько выпускных отверстий или областей выпуска для газообразного окислителя, обедненного кислородом, соединенных с возможностью протекания текучей среды с зоной окислителя. Одна или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону окислителя от зоны реагента,обеспечивают проникновение ионов кислорода через мембрану, а плотный активный материал мембраны предотвращает любое значительное объемное протекание газа между зонами окислителя и реагента данной ступени. В мембране в некоторых случаях могут иметь место небольшие, однако допустимые протечки. Ступень может иметь любое число отдельных мембранных модулей, расположенных последовательно и/или параллельно по отношению к потокам газообразного реагента. Газообразный реагент, введенный во впускное отверстие ступени, распределяется среди ее модулей и проходит через отсеки для реагента модулей. Газообразный выходной поток из модулей отводится через выпускное отверстие ступени. Ступень может включать один или несколько катализаторов, способствующих протеканию в ней реакций; катализаторы могут включать любой катализатор окисления, катализатор конверсии с водяным паром, катализатор конверсии с диоксидом углерода и катализатор конверсии водяного газа. Катализатор может быть расположен (1) после зоны реагента любой ступени, и/или (2) с выпускной стороны любого мембранного модуля любой ступени, и/или (3) с впускной стороны любого мембранного модуля любой ступени, и/или (4) внутри или между модулями любой ступени в желательной конфигурации. Газообразный реагент определяют как газ, содержащий один или несколько реакционноспособных компонентов, которые принимают участие в любой из следующих реакций: (1) которая происходит в зоне реагента ступени мембранного реактора окисления и (2) которая может происходить в области катализатора, расположенной после зоны реагента ступени мембранного реактора окисления или после нее. Реакции в зоне реагента могут происходить (1) между кислородом, проникшим через мембрану, и любыми реакционноспособными компонентами и (2) между любыми реакционноспособными компонентами. Эти реакции образуют реакционные продукты, которые могут быть отведены в качестве выпускаемого газа или газообразного продукта из любой ступени многоступенчатой реакторной системы. Термин "углеводород" определяется как соединение, содержащее, по меньшей мере, атомы водорода и углерода. Термин "оксигенированный углеводород" определяется как соединение, содержащее, по меньшей мере, атомы водорода, углерода и кислорода. Термин "предварительно риформированный природный газ" означает реакционные продукты каталитической конверсии части углеводородов в потоке природного газа. Предварительно риформированный природный газ обычно содержит метан, монооксид углерода, диоксид углерода, водород и воду. Предварительное риформирование природного газа может быть выполнено, чтобы конвертировать и разложить углеводороды тяжелее метана для устранения коксования в последующих процессах риформинга или частичного окисления. Термины "предварительное риформирование" и "предварительно риформированный" означают частичный риформинг потока, содержащего углеводороды, перед последующим реакционным взаимодействием в системе мембранных реакторов. Термины "предварительное риформирование" и "предварительно риформированный" также могут быть определены как каталитическое реакционное взаимодействие воды и/или диоксида углерода с частью углеводородов в потоке, содержащем углеводороды, особенно углеводороды тяжелее метана, чтобы образовать риформированные продукты. В одном варианте осуществления данного изобретения многоступенчатая реакторная система функционирует, чтобы образовать в качестве продукта синтез-газ, содержащий водород и монооксид углерода. В этом варианте осуществления используется первый газообразный реагент, содержащий один или несколько углеводородов, и второй газообразный реагент, содержащий водяной пар (испаренную воду). Типичным первым газообразным реагентом является природный газ, содержащий главным образом метан и в более низких концентрациях углеводороды с 2 до 6 атомами углерода; другим типичным первым газообразным реагентом является газ, обогащенный метаном, получаемый при предварительной конверсии природного газа с водяным паром; в альтернативных видах применения могут быть использованы другие углеродсодержащие газообразные реагенты. Опционально может быть использован третий газо-6 014741 образный реагент, который содержит один или несколько компонентов, выбранных из группы, состоящей из кислорода, азота, водорода, воды, метана, других углеводородов, монооксида углерода и диоксида углерода. Данный третий газообразный реагент может быть предоставлен, например, отходящими газами от последующего процесса, который использует в качестве исходного газа произведенный синтезгаз. В случае использования трех газообразных реагентов в этом варианте осуществления основными реакционноспособными компонентами являются любые соединения из метана, других углеводородов,воды, водорода, монооксида углерода и диоксида углерода. Газообразный окислитель определяется как газ, содержащий кислород и другие компоненты, из которых кислород может быть извлечен проникновением через мембрану для переноса ионов, чтобы реагировать с реакционноспособными компонентами в зоне реагента. Газ, содержащий кислород, является видом газообразного реагента, который содержит одно или несколько соединений, содержащих атомы кислорода, таких как, например, вода, монооксид углерода и диоксид углерода. Исходный газообразный реагент определяется как газообразный реагент, вводимый в зону или отсек для реагента первой ступени многоступенчатой системы мембранных реакторов. Межступенчатый газообразный реагент определяется как газообразный реагент, протекающий между ступенями, т.е. из области выпуска зоны реагента одной ступени в область впуска зоны реагента следующей ступени; этот газ содержит реакционные продукты и может включать непрореагировавшие реакционноспособные компоненты. Относительные количества реакционноспособных компонентов и продуктов окисления в потоке межступенчатого газообразного реагента, вводимого на данную ступень, может зависеть от (1) степени приближения к химическому равновесию, достигнутой на предшествующей ступени, и (2) количества и состава межступенчатого исходного газообразного реагента (если таковой имеется), который вводится в межступенчатый газообразный реагент в зоне реагента данной ступени. Межступенчатый исходный газообразный реагент определяется как газообразный реагент, который(1) вводится в зону реагента любой ступени, иной, чем первая ступень, или (2) смешивается с межступенчатым газообразным реагентом перед его введением в зону реагента. Межступенчатый исходный газообразный реагент может иметь тот же самый состав, что и исходный газообразный реагент, подаваемый в первую ступень, или же может иметь другой состав по сравнению с данным исходным газообразным реагентом. Исходный газообразный реагент или межступенчатый исходный газообразный реагент обычно содержит высокую концентрацию реакционноспособных компонентов. Газообразный продукт представляет собой выходной поток газообразного реагента из зоны реагента последней ступени многоступенчатой системы мембранных реакторов, при этом данный газообразный продукт содержит один или несколько продуктов окисления и также может содержать непрореагировавшие реакционноспособные компоненты. Газообразный продукт может быть, например, синтез-газом, содержащим, по меньшей мере, водород и оксиды углерода. Система мембранных реакторов с многоступенчатой подачей реагента определяется как система,содержащая две или более ступеней с мембранами, расположенных последовательно по отношению к потоку газообразных реагентов через систему, при этом выходной поток газообразного реагента протекает из области выпуска одной ступени в область впуска другой ступени, расположенной непосредственно за ней по направлению течения. Исходный газообразный реагент вводится в первую ступень, газообразный продукт выводится из последней ступени, а поток межступенчатого газообразного реагента протекает между каждой парой последовательности ступеней. Межступенчатый исходный газообразный реагент, содержащий дополнительный газообразный реагент, может быть введен по меньшей мере в один поток межступенчатого газообразного реагента и может быть введен в любой из потоков межступенчатого газообразного реагента в многоступенчатой системе. Мембранный модуль может иметь конфигурацию в виде множества плоских пластин, в которой каждая из них имеет центральную или внутреннюю область и внешнюю область, при этом пластина образована двумя параллельными плоскими элементами, уплотненными по меньшей мере на части их периферийных кромок. Ионы кислорода проникают через активный материал мембраны, который может быть размещен на одной или обеих поверхностях плоской пластины. Газ может протекать через центральную или внутреннюю область пластины, и пластина имеет одно или несколько отверстий для протекания газа, обеспечивающих введение газа во внутреннюю область пластины и/или выпуск его из внутренней области. Соответственно ионы кислорода могут проникать из внешней области во внутреннюю область или же, напротив, могут проникать из внутренней области во внешнюю область. В одном варианте осуществления газ, соприкасающийся с внешними поверхностями во внешних областях мембранных модулей, может находиться при более высоком давлении по сравнению с газом во внутренних областях мембранных модулей. Типичные составы мембран и конфигурации планарных мембранных модулей, которые могут быть использованы в вариантах осуществления данного изобретения, описаны в патенте США 7179323 и публикации патента США 2004/0186018(А 1), которые включены здесь посредством ссылки. В качестве альтернативы мембранный модуль может иметь трубчатую конфигурацию, в которой газообразный окислитель протекает при соприкосновении с одной стороной трубы (т.е. во внутренней области или во внешней области трубы), и ионы кислорода проникают через активный материал мем-7 014741 браны в стенках или на стенках трубы на другую сторону трубы. Газообразный окислитель может протекать с внутренней или с наружной стороны трубы в направлении, в основном параллельном осевой линии трубы, или, напротив, может протекать с внешней стороны трубы в направлении, которое не является параллельным осевой линии трубы. Модуль может содержать несколько труб, расположенных в виде байонетной или кожухотрубной конструкции с соответствующими трубчатыми листовыми сборками для разделения отсеков для окислителя и реагента нескольких труб. Модули могут быть расположены последовательно в пределах реакторной ступени, в которой несколько модулей располагаются вдоль одной осевой линии. Обычно газообразный реагент, который проходит через поверхности мембранных структур в первом модуле, вытекает из области вывода этого модуля, после чего этот газ полностью или частично вводится в область поступления второго модуля и затем протекает через поверхности мембранных структур во втором модуле. Осевые линии последовательности отдельных модулей могут быть параллельными или почти параллельными направлению или осевой линии общего потока газа, проходящего последовательно через модули. Модули могут быть расположены в пределах ступени группами по два или более параллельных модуля, при этом группа параллельных модулей располагается на осевой линии, которая не параллельна, и может быть, как правило, ортогональна направлению или осевой линии общего потока газа, проходящего через модули. Несколько групп модулей могут быть расположены последовательно, что означает по определению то, что группы модулей располагаются таким образом, что по меньшей мере часть газообразного реагента, прошедшего через поверхности мембранных структур в первой группе модулей, протекает через поверхности мембранных структур второй группы модулей. В ступени может быть расположено последовательно и/или параллельно любое число отдельных модулей или групп модулей. В одном варианте осуществления модули в последовательности отдельных модулей или в последовательности групп модулей могут быть расположены на общей осевой линии или общих осевых линиях, при этом число осей составляет единицу или равно числу модулей в каждой группе. В другом варианте осуществления последовательные модули или группы модулей в ряду модулей или групп модулей могут быть смещены переменным образом, так что модули расположены соответственно по меньшей мере на двух осевых линиях или на осевых линиях, число которых больше числа модулей в группе. Оба эти варианта осуществления включены в определение последовательности модулей,как это использовано здесь. Термин "при соединении с возможностью протекания текучей среды", как он используется в отношении первой и второй областей, означает, что текучая среда может протекать из первой области во вторую область через промежуточную область. Данная промежуточная область может включать соединительные трубопроводы между первой и второй областями или может включать участок свободного протекания или канал между первой и второй областями. Термин "сообщающийся по текучей среде с" в применении к первой и второй областям означает, что текучая среда может протекать из первой области во вторую область непосредственно или через соединительный трубопровод. Термин "непосредственно сообщающиеся по текучей среде" и термин "непосредственно", как они применены к протеканию текучей среды, означают, что текучая среда может протекать из первой области во вторую область и/или из второй области в первую область, при этом канал для протекания между данными областями не соединен с возможностью протекания текучей среды с любым резервуаром, танком для хранения или производственным оборудованием, за исключением того, что данный канал для протекания текучей среды может включать трубопровод и/или один или несколько регуляторов потока, выбранных из диафрагм,клапанов и других средств ограничения потока. Отсутствие определяющего прилагательного или местоимения перед существительными, как это использовано здесь, указывает на один или несколько предметов или понятий в приложении к любой детали в вариантах осуществления данного изобретения, представленных в описании и в формуле изобретения. Использование существительных без определяющего прилагательного или местоимения не ограничивает данное понятие по отношению к единственной детали, если такое ограничение специально не установлено. Наличие определяющего прилагательного или местоимения при одном или нескольких существительных или именных группах указывает на точно определенную деталь или на точно определенные детали и может означать единственное или множественное число в зависимости от контекста использования. Прилагательное "любой" указывает на один, некоторые или все объекты или понятия,независимо от числа. Словосочетание "и/или", размещенное между первым и вторым объектами или понятиями, означает одно из следующего: (1) первый объект или понятие, (2) второй объект или понятие и(3) первый объект или понятие и второй объект или понятие. Блок-схема общего осуществления данного изобретения проиллюстрирована фиг. 1. Типичная система окисления на мембранах содержит первую ступень 1, вторую ступень 3, третью ступень 5 и последнюю или n-ю ступень 7. Может быть использовано любое желательное число ступеней при условии, что имеются по меньшей мере две ступени. Каждая ступень изображена схематически как базовый модуль,имеющий мембрану, проницаемую для кислорода, которая разделяет модуль на отсек для окислителя и отсек для пермеата или реагента. Как разъяснено выше, ступень может содержать любое число мембранных модулей, расположенных последовательно и/или параллельно, и может включать один или несколь-8 014741 ко катализаторов. Первая ступень 1 содержит отсек или зону 1 а для окислителя, мембрану 1b, отсек или зону 1 с для реагента, опциональный катализатор 1d и соответствующие области впуска и выпуска газа. Опциональный катализатор 1d показан здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом, вторая ступень 3 содержит отсек 3a для окислителя, мембрану 3b, отсек 3c для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 3d, который показан здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри,или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом,третья ступень 5 содержит отсек 5 а для окислителя, мембрану 5b, отсек 5 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 5d. Опциональный катализатор 5d показан здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри,или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Последняя или n-я ступень 7 содержит отсек 7 а для окислителя, мембрану 7b, отсек 7 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 7d, показанный здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Газообразный продукт из последней ступени 7 выводится через линию 7 е для отвода продукта. На фиг. 1 межступенчатый газообразный реагент протекает из ступени 1 через канал 1 е, из ступени 3 через канал 3e и из ступени 5 через канал 5 е. В одном варианте осуществления каждая из ступеней 1, 3 и 5 может быть помещена в отдельный резервуар повышенного давления; в этом случае каналы 1 е, 3e и 5 е для протекания потока являются трубами, трубопроводами или закрытыми каналами между данными резервуарами. В другом варианте осуществления ступени 1, 3, 5 и 7 могут быть помещены в один резервуар повышенного давления (не показан), так что газообразный реагент может протекать через зоны реагента каждой ступени последовательно; в этом случае каналы 1 е, 3e и 5 е для протекания потока являются открытыми областями между ступенями, через которые газ может протекать от области выпуска газообразного реагента одной ступени в область впуска газообразного реагента следующей ступени. Каждая ступень имеет смежную последующую ступень и/или предшествующую ступень; первая ступень имеет смежную последующую ступень, последняя ступень имеет смежную предшествующую ступень, а все другие ступени имеют смежные предшествующую ступень и последующую ступень. Термины "предшествующий" и "последующий" определяются по отношению к направлению протекания газообразного реагента. Зона окислителя и зона реагента на каждой ступени отделены одна от другой, так что объемное протекание газообразного окислителя через зону окислителя и объемное протекание газообразного реагента через зону реагента являются раздельными и независимыми. Мембрана или мембраны, отделяющие зону окислителя от зоны реагента, предотвращают любое значительное объемное протекание газа между зонами и обеспечивают возможность проникновения кислорода через мембрану из зоны окислителя в зону реагента. В некоторых случаях могут иметь место небольшие, однако допустимые протечки через дефекты мембраны. Газообразный окислитель, например предварительно нагретый воздух или продукты сгорания, содержащие кислород, из камеры сгорания, функционирующей с избытком воздуха, вводится через впускную линию 9 для окислителя в отсек 1 а для окислителя первой ступени 1 и приводится в соприкосновение со стороной для окислителя мембраны 1b, при этом часть кислорода проникает через мембрану 1b, и газ, обедненный кислородом, выпускается из первой ступени 1 через выпускную линию 11 для окислителя, обедненного кислородом. Аналогичным образом, потоки дополнительного газообразного окислителя могут быть введены посредством линий 13, 15 и 19 в ступени 3, 5 и 7 соответственно и газ, обедненный кислородом, может выпускаться из данных ступеней посредством линий 21, 23 и 25 соответственно. В качестве альтернативы газообразный окислитель частично или полностью может протекать через две или более ступени последовательно посредством линий 27, 29 и 31. В одном варианте осуществления, например, газообразный окислитель может протекать через линии 9, 27 и 21 таким образом, что ступени 1 и 3 функционируют последовательно по отношению к газообразному окислителю; аналогичным образом единственный поток окислителя может предоставлять окислитель для пары последующих ступеней. Соответственно ступени могут функционировать индивидуальным образом по отношению к потоку газообразного окислителя, могут функционировать последовательно по отношению к потоку газообразного окислителя или могут использовать любую комбинацию отдельного и последовательного функционирования по отношению к потоку газообразного окислителя. Для введения газообразного окислителя в зоны окислителя нескольких ступеней и вывода газообразного окислителя, обедненного кислородом, из зон окислителя нескольких ступеней могут быть использованы впускные и выпускные-9 014741 коллекторы для газообразного окислителя (не показаны). Конфигурации протекания другого газообразного окислителя возможны как варианты конфигураций, описанных выше. Например, газообразный окислитель может протекать противотоком по отношению к потоку реакционного газа, в виде поперечного потока по отношению к потоку реакционного газа или любым другим образом, так что достаточное количество газообразного окислителя поступает со стороны зоны для окислителя мембран. Газообразный реагент может вводиться в многоступенчатую реакторную систему посредством коллектора 27, первая часть реагента может быть отведена по линии 29 и объединена с другим газообразным реагентом (например, водяным паром), подаваемым по линии 31, и объединенный газ может быть подан посредством впускной линии 33 для газообразного реагента 33 в отсек 1 с для реагента первой ступени 1. Дополнительные порции газообразного реагента могут быть отведены из коллектора 27 посредством любой из линий 35, 37 и 39 для межступенчатой подачи исходного газообразного реагента и введены в качестве межступенчатого исходного газообразного реагента в любой соответствующий канал 1 е, 3e и 5 е для протекания межступенчатых газообразных реагентов. В качестве альтернативы межступенчатый исходный газообразный реагент может быть подан непосредственно в отсек для реагента любой ступени и/или перед любым из катализаторов 1d, 3d, 5d и 7d по направлению потока. Газообразный реагент в коллекторе 27 может содержать один или более углеводородов и также может содержать любой из следующих компонентов: воду, монооксид углерода, диоксид углерода и водород. Например, газообразный реагент в коллекторе 27 может быть предварительно риформированным природным газом, содержащим метан, монооксид углерода, диоксид углерода, водород и воду. Газообразный реагент, подаваемый по линии 31, может быть, например, испаренной водой (паром). Дополнительный газообразный реагент может быть подан посредством коллектора 41 из иного источника, чем источник газообразного реагента в линии 27 и источник газообразного реагента, подаваемого по 31. Этот дополнительный газообразный реагент может быть подан по любой из линий 29, 43, 45 и 47 в первую ступень 1, межступенчатый газообразный реагент в линии 1 е, межступенчатый газообразный реагент в линии 3e или межступенчатый газ, поступающий в последнюю или n-ю ступень 7. В качестве альтернативы дополнительный газообразный реагент может быть введен перед любым из катализаторов 1d, 3d, 5d и 7d по направлению протекания потока. Этот дополнительный газообразный реагент может быть, например, кислородсодержащим газом, включающим диоксид углерода, который получен в последующем процессе, использующем газообразный продукт из линии 7 е. Дополнительный газообразный реагент может содержать непрореагировавшие отходящие газы от последующего процесса, использующего газообразный продукт из линии 7 е, и/или может содержать частично риформированные непрореагировавшие отходящие газы от последующего процесса, использующего газообразный продукт из линии 7 е. Между ступенью 5 и последней ступенью 7 может быть использовано любое число дополнительных ступеней, в зависимости от потребности. Расходы газа в любой из линий, описанных выше, могут регулироваться регулирующими клапанами или другими средствами контроля потока (не показаны), известными в данной области техники. В качестве альтернативы или в дополнение к этому может контролироваться температура любых газовых потоков посредством нагревания и/или охлаждения (не показано) способами, известными в данной области техники. Различные комбинации видов газообразного реагента, включая кислородсодержащий газ, могут быть поданы в отсеки для реагента модулей в многоступенчатой системе мембранных реакторов окисления по фиг. 1. В одном варианте осуществления, например, предварительно риформированный природный газ может быть введен в реакторные ступени посредством коллектора 27 и линий 29, 35, 37 и 39, а пар может быть введен посредством линий 31 и 33 в первую ступень 1. В этом варианте осуществления не подается дополнительный газообразный реагент посредством коллектора 41 и линий 29, 43, 45 и 47. В другом варианте осуществления предварительно риформированный природный газ и пар могут быть введены в первую ступень посредством линий 31 и 33, а газ, содержащий диоксид углерода (например,рециркулирующий газ от последующего процесса), может быть введен в систему посредством коллектора 41 и любой из линий 43, 45 и 47. Указанный последующий процесс может быть процессом синтеза углеводородов (например, процессом Фишера-Тропша) или процессом синтеза оксигенированных углеводородов (например, процессом синтеза спиртов). В таком последующем процессе может использоваться синтез-газ, полученный посредством многоступенчатой системы реакторов окисления по фиг. 1. Коллектор 27 и линии 29, 35, 37 и 39 не используются в этом варианте осуществления. Возможны другие варианты осуществления, в которых в реакторные ступени вводятся комбинации газообразного реагента от разных источников. Например, предварительно риформированный природный газ может быть подан в многоступенчатую систему реакторов посредством коллектора 27 и линий 29, 35, 37 и 39, пар может быть введен в систему посредством линии 31 и газ, содержащий диоксид углерода (например, рециркулирующий газ от последующего процесса), может быть введен в систему посредством коллектора 41 и любой из линий 43, 45 и 47. В другом примере газообразный реагент, содержащий предварительно риформированный природный газ, дополнительный газообразный реагент, содержащий диоксид углерода,и пар подают в многоступенчатую систему реакторов посредством коллектора 27 и линий 29, 35, 37 и 39,- 10014741 а пар может быть введен в систему посредством линии 31. Коллектор 41 и линии 43, 45 и 47 не используются в этом случае. Другой вариант осуществления данного изобретения проиллюстрирован технологической схемой на фиг. 2, в которой система окисления на мембранах содержит первую ступень 201, вторую ступень 203,третью ступень 205 и последнюю или n-ю ступень 207. Может быть использовано любое число ступеней при условии, что имеются по меньшей мере две ступени. Каждая ступень изображена схематически как базовый модуль, имеющий мембрану, проницаемую для кислорода, которая разделяет модуль на отсек или зону для окислителя и отсек или сторону для пермеата или реагента. Как разъяснено выше, ступень может содержать любое число мембранных модулей, расположенных последовательно и/или параллельно, и может включать один или несколько катализаторов, выбранных из катализатора окисления, катализатора конверсии с водяным паром, катализатора конверсии с диоксидом углерода и катализатора конверсии водяного газа. Первая ступень 201 содержит отсек 201 а для окислителя, мембрану 201b, отсек 201 с для реагента,опциональный катализатор 201d и соответствующие области впуска и выпуска газа. Опциональный катализатор 201d показан здесь как размещенный непосредственно после модуля, однако в качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом, вторая ступень 203 содержит отсек 203 а для окислителя, мембрану 203b, отсек 203 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 203d,который показан здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом, третья ступень 205 содержит отсек 205 а для окислителя, мембрану 205b, отсек 205 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 205d. Опциональный катализатор 205d показан здесь как размещенный непосредственно после модуля, однако в качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Последняя или n-я ступень 207 содержит отсек 207 а для окислителя, мембрану 207b, отсек 207 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 207d, показанный здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Газообразный продукт из последней ступени 207 выводится через линию 207 е для отвода продукта. Межступенчатый газообразный реагент протекает от ступени 201 по линии 201 е, от ступени 203 по линии 203 е и от ступени 205 по линии 205 е. Газообразный окислитель, например предварительно нагретый воздух или продукты сгорания, содержащие кислород, из камеры сгорания, функционирующей с избытком воздуха, вводится через линию 209 в отсек 201 а для окислителя первой ступени 201 и приводится в соприкосновение со стороной для окислителя мембраны 201b, при этом часть кислорода проникает через мембрану 201b, и газ, обедненный кислородом, выпускается из первой ступени 201 через линию 211. Аналогичным образом, потоки дополнительного газообразного окислителя могут быть введены посредством линий 213, 215 и 219 в ступени 203, 205 и 207 соответственно и газ, обедненный кислородом, может выпускаться из данных ступеней посредством линий 221, 223 и 225 соответственно. Природный газ, подаваемый в качестве газообразного реагента по линии 227, смешивается с паром из линии 229, смесь нагревается в подогревателе 231, и нагретая смесь протекает по линии 233 в установку 235 для риформинга пара-метана. Посредством линии 237 может быть добавлен водород для использования в установке для риформинга с целью десульфуризации исходного газа (не показано), как это обычно практикуется в технологии риформинга пара-метана. Частично риформированный или предварительно риформированный газ выпускается из установки для риформинга по линии 239 и опционально смешивается с газообразным реагентом в линии 241 (например, рециркулирующим газом от последующего процесса), чтобы образовать подаваемый газообразный реагент, протекающий через коллектор 243. Указанный последующий процесс может быть процессом синтеза углеводородов (например, процессом Фишера-Тропша) или процессом синтеза оксигенированных углеводородов (например, процессом синтеза спиртов). В таком последующем процессе может использоваться синтез-газ, полученный посредством многоступенчатой системы реакторов окисления по фиг. 2. Исходный газообразный реагент может находиться при температуре от 600 до 1150 С и давлении от 2 до 40 атм абс. давл., и данный газообразный реагент обычно содержит метан, воду, водород, диоксид углерода и монооксид углерода. Первая часть газообразного реагента, подаваемая по линии 245, смешивается с водяным паром, подаваемым по линии 247, и смешанный подаваемый газообразный реагент протекает в отсек 201 с для реагента первой ступени 201, взаимодействует в ней с кислородом, проникающим через мембрану 201b,проходит через опциональный катализатор 201d и протекает через канал 201 е в качестве межступенчатого газообразного реагента. Вторая часть газообразного реагента, поступающего из коллектора 243, отво- 11014741 дится посредством линии 249 для подачи межступенчатого подаваемого газообразного реагента, который смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в канале 201 е для протекания текучей среды. Смешанный газ затем протекает в отсек 203 с для реагента второй ступени 203, взаимодействует в ней с кислородом, проникающим через мембрану 203b, проходит через опциональный катализатор 203d и протекает по каналу 203 е в качестве межступенчатого газообразного реагента. В качестве альтернативы межступенчатый подаваемый газообразный реагент в линии 249 может быть введен непосредственно в отсек или зону для реагента ступени 203 и/или перед катализатором 201d по направлению протекания потока. Третья часть газообразного реагента, поступающего из коллектора 243, отводится посредством линии 251 для подачи межступенчатого подаваемого газообразного реагента, который смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в канале 203 е для протекания текучей среды. Смешанный газ затем протекает в отсек 205 с для реагента третьей ступени 205, взаимодействует в ней с кислородом, проникающим через мембрану 205b, проходит через опциональный катализатор 205d и протекает по каналу 205 е в качестве межступенчатого газообразного реагента. В качестве альтернативы межступенчатый подаваемый газообразный реагент в линии 251 может быть введен непосредственно в отсек для реагента ступени 205 и/или перед катализатором 203d по направлению протекания потока. Четвертая или n-я часть газообразного реагента, поступающего из коллектора 243, отводится посредством линии 253 для подачи межступенчатого подаваемого газообразного реагента, который смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в канале 205 е для протекания текучей среды. Смешанный газ затем протекает в отсек 207 с для реагента последней или n-й ступени 207, взаимодействует в ней с кислородом, проникающим через мембрану 207b, проходит через опциональный катализатор 207d и протекает по линии 207 е в качестве произведенного синтез-газа. В качестве альтернативы межступенчатый подаваемый газообразный реагент в линии 253 может быть введен непосредственно в отсек для реагента ступени 207 и/или перед катализатором 205d по направлению протекания потока. Газообразный продукт может находиться при температуре от 600 до 1150 С и давлении от 2 до 40 атм абс. давл., и данный газ может обычно содержать водород, монооксид углерода, воду, диоксид углерода и метан. Между третьей ступенью 205 и последней ступенью 207 может быть использовано любое число дополнительных ступеней в зависимости от потребности. В схеме на фиг. 2, описанной выше, межступенчатый газообразный реагент протекает из ступени 201 через канал 201 е, из ступени 203 через канал 203 е и из ступени 205 через канал 205 е. В одном варианте осуществления каждая из ступеней 201, 203 и 205 и 207 может быть помещена в отдельный резервуар повышенного давления; в этом случае каналы 201 е, 203 е и 205 е для протекания потока являются трубами, трубопроводами или закрытыми каналами между данными резервуарами. В другом варианте осуществления ступени 201, 203, 205 и 207 могут быть помещены в один резервуар повышенного давления(не показан), так что газообразный реагент может протекать через зоны реагента каждой ступени последовательно; в этом случае каналы 1 е, 3e и 5 е для протекания потока являются открытыми областями между ступенями, через которые газ может протекать от области выпуска газообразного реагента одной ступени в область впуска газообразного реагента следующей ступени. Отдельный вариант осуществления системы по фиг. 2 проиллюстрирован фиг. 3. В этом типичном варианте осуществления используются двадцать реакторных ступеней, которые расположены в целях контроля в виде двух групп по десять ступеней таким образом, что ступени с 301 по 319 расположены в первой группе, а ступени с 321 по 341 расположены во второй группе. Предварительно риформированный природный газ вводится посредством линии 343 в качестве подаваемого газообразного реагента,аналогичного подаваемому газообразному реагенту в линии 243, как описано выше со ссылкой на фиг. 2. Подаваемый газообразный реагент протекает через первичный коллектор 345 и разделяется для протекания через вторичные коллекторы 347 и 349. Пар подается в первую ступень 301 по линии 351. Подаваемый газообразный реагент протекает через отсек для реагента первой ступени 301, и межступенчатый газообразный реагент протекает между последовательными ступенями вплоть до ступени 319, как описано выше со ссылкой на фиг. 2. Межступенчатый газообразный реагент от первой группы ступеней 301-319 протекает по линии 353 и затем протекает через отсеки для реагента последовательных ступеней во второй группе ступеней 321-341. Образованный синтез-газ вытекает из системы по линии 355. Первая группа ступеней 301-319 может быть установлена в одном резервуаре повышенного давления (не показан), при этом межступенчатый газообразный реагент протекает через открытые области протекания между ступенями, и газообразный реагент из коллектора 347 инжектируется в соответствующие области протекания между ступенями. Исходный газообразный реагент в коллекторе 347 разделяется на десять отдельных потоков, и первый из этих потоков поставляет подаваемый газообразный реагент в линию 357, который смешивается при этом с паром, подаваемым по линии 351. Остальные девять потоков газообразного реагента обеспечивают потоки межступенчатого подаваемого газообразного реагента, которые смешиваются с соответствующими потоками межступенчатого газообразного реагента между парами соседних ступеней с 301 по 319, как это показано на фиг. 3. Аналогичным образом, исходный газообразный реагент в коллекторе 349 разделяется на десять отдельных потоков, обеспечивающих потоки межступенчатого подаваемого- 12014741 газообразного реагента, которые смешиваются с соответствующими потоками межступенчатого газообразного реагента между парами соседних ступеней с 321 по 341, как это показано на фиг. 3. Вторая группа ступеней 321-341 может быть установлена в одном резервуаре повышенного давления (не показан),при этом межступенчатый газообразный реагент протекает через открытые области протекания между ступенями, и газообразный реагент из коллектора 349 инжектируется в соответствующие области протекания между ступенями. Коллектор 347 может быть спроектирован для обеспечения потоков реакционного газа для подачи в ступени с 301 по 319 в основном с одинаковым расходом; в качестве альтернативы коллектор может быть спроектирован для подачи потоков с разным расходом в каждую ступень или группы ступеней для целей контроля протекания реакционного взаимодействия. Аналогичным образом коллектор 349 может быть спроектирован для обеспечения потоков реакционного газа для подачи в ступени с 321 по 341 в основном с одинаковым расходом; в качестве альтернативы коллектор может быть спроектирован для подачи потоков с разным расходом в каждую ступень или группы ступеней для целей контроля протекания реакционного взаимодействия. Первый предварительно нагретый газообразный окислитель вводится по линии 359 в коллектор 361 и разделяется на десять частей для обеспечения подачи газообразного окислителя в отсеки для окислителя ступеней с 301 по 319, как показано на фиг. 2. Второй предварительно нагретый газообразный окислитель вводится по линии 363 в коллектор 365 и разделяется на десять частей для обеспечения подачи газообразного окислителя в отсеки для окислителя ступеней с 321 по 341, как показано на фиг. 2. Первый и второй потоки предварительно нагретого газообразного окислителя могут быть поданы из обычного нагревателя (не показано), расположенного выше по течению потоков, и могут представлять собой воздух,нагретый до температуры от 600 до 1150 С. Кислород проникает через мембраны ступеней и реагирует с реакционноспособными компонентами в отсеках для реагента ступеней, как это описано выше. Непроникший газ, обедненный кислородом, выводится из ступеней 301-319 по отводным линиям и поступает в коллектор 367, из которого газ удаляется посредством линии 369. Аналогичным образом, непроникший газ, обедненный кислородом, выводится из ступеней 321-341 по отводным линиям и поступает в коллектор 371, из которого газ удаляется посредством линии 373. Энергия нагревания и/или давления может быть извлечена из удаляемого непроникшего газа любым способом, известным в данной области техники. Коллектор 361 может быть спроектирован для обеспечения потоков окислителя для подачи в ступени с 301 по 319 в основном с одинаковым расходом; в качестве альтернативы коллектор может быть спроектирован для подачи потоков с разным расходом в каждую ступень или группы ступеней, например, для целей контроля протекания реакционного взаимодействия и/или температуры. Аналогичным образом, коллектор 365 может быть спроектирован для обеспечения потоков окислителя для подачи в ступени с 321 по 341 в основном с одинаковым расходом; в качестве альтернативы коллектор может быть спроектирован для подачи потоков с разным расходом в каждую ступень или группы ступеней, например, для целей контроля протекания реакционного взаимодействия и/или температуры. Величины температуры в ступенях и реакционное взаимодействие в них могут регулироваться контролем расходов газообразного реагента и газообразного окислителя, подаваемых в ступени, и условий функционирования ступеней. Это может быть выполнено, например, контролем расходов газообразного реагента в коллекторах 347 и 349 регулирующими клапанами 375 и 377 соответственно и/или контролем расходов газообразного окислителя в коллекторах 361 и 365 регулирующими клапанами 379 и 381, соответственно. Например, контроль газообразных реагентов для группы ступеней с 301 по 319 может быть реализован посредством индикатора/контроллера 383 температуры, который посылает управляющие сигналы по линии 385 управления в регулирующий клапан 375. Аналогичным образом, контроль газообразных реагентов для группы ступеней с 321 по 341 может быть реализован посредством индикатора/контроллера 389 температуры, который посылает управляющие сигналы по линии 391 управления в регулирующий клапан 377. В другом примере индикатор/контроллер 383 температуры может быть размещен на коллекторе 367 для непроникшего газа, обедненного кислородом, (не показано) и/или на линии 369 для выпуска непроникшего газа, обедненного кислородом, (не показано). Аналогичным образом,индикатор/контроллер 389 температуры может быть размещен на коллекторе 371 для непроникшего газа,обедненного кислородом, (не показано) и/или на линии 373 для выпуска непроникшего газа, обедненного кислородом, (не показано). Контроль газообразных окислителей для группы ступеней 301-319 может быть, например, выполнен посредством регулирующего клапана 379, размещенного на пути протекания потока газообразного окислителя в верхнем течении по отношению к ступеням (как показано) или размещенного на пути протекания непроникшего газа, обедненного кислородом, в нижнем течении по отношению к ступеням (не показано). Аналогичным образом, контроль газообразных окислителей для группы ступеней 321-341 может быть, например, выполнен посредством регулирующего клапана 381,размещенного на пути протекания потока газообразного окислителя в верхнем течении по отношению к ступеням (как показано) или размещенного на пути протекания непроникшего газа, обедненного кислородом, в нижнем течении по отношению к ступеням (не показано). В типичном варианте осуществления расходы потоков газообразного окислителя, подаваемых в ступени, могут варьироваться, чтобы поддер- 13014741 живать целевую концентрацию кислорода в непроникшем газе, обедненном кислородом, который отводится от ступеней, например, через коллекторы 367 и 371. Например, концентрацию кислорода можно контролировать газоанализатором на кислород/контроллером с индикацией (не показан), расположенным на коллекторе 367 и/или на выпускной линии 369, который посылает управляющие сигналы по линии управления (не показана) в регулирующий клапан 379. Аналогичным образом, концентрацию кислорода можно контролировать газоанализатором на кислород/контроллером с индикацией (не показан),расположенным на коллекторе 371 и/или на выпускной линии 373, который посылает управляющие сигналы по линии управления (не показана) в регулирующий клапан 381. На расход кислорода, проникшего через мембраны, также можно влиять изменением рабочих условий (например, давления и/или температуры) внутри ступени, особенно поблизости от поверхности проникновения мембраны. В другом варианте осуществления любые или все исходные газы (например, исходный газообразный реагент, межступенчатый исходный газообразный реагент и/или газообразный окислитель) для подачи в ступень или последовательность ступеней могут не быть поданы или же поданы в обход ступени или последовательности ступеней, чтобы влиять на температуру и/или реакционное взаимодействие. В многоступенчатых системах реакторов на базе ITM, описанных выше, используются потоки газообразного реагента, которые могут включать любой газ из кислорода, водяного пара, углеводородов,предварительно риформированных смесей пара и газообразного углеводородного сырья, водорода, монооксида углерода, диоксида углерода и/или газа, содержащего диоксид углерода. Реакции, которые протекают в многоступенчатых реакторных системах, могут включать, например, частичное окисление,полное окисление, конверсию с водяным паром, конверсию с диоксидом углерода, конверсию водяного газа и их комбинации, чтобы получить синтез-газ. Некоторые из этих реакций являются сильно экзотермическими, а другие являются эндотермическими. Поскольку системы на базе ITM обычно требуют узкого температурного интервала функционирования, то требуется надлежащий контроль экзотермических и эндотермических реакций. Варианты осуществления, описанные выше, обеспечивают присущее им стабильное функционирование, при котором температуры мембранной системы могут поддерживаться в требуемых интервалах. В системах окисления на мембранах с многоступенчатой подачей реагента, описанных выше, используются по меньшей мере две последовательные ступени и может быть использовано вплоть до 10 ступеней, вплоть до 20 ступеней, вплоть до 100 ступеней или даже более 100 ступеней,расположенных последовательно, в зависимости от конкретных требований в отношении эксплуатации и продукта. Данные варианты осуществления предназначены для производства синтез-газа, однако они могут быть использованы для любых процессов окисления или частичного окисления с использованием кислорода, поставляемого проникновением через мембраны для переноса ионов. При использовании для производства синтез-газа газообразным окислителем обычно являются предварительно нагретый воздух и водяной пар, вводимые в отсек для реагента первой реакторной ступени. Газообразный реагент, например предварительно риформированный природный газ, разделяется на несколько потоков (не обязательно одинаковых), которые затем вводятся в несколько реакторных ступеней. В некоторых вариантах осуществления предпочтительно, чтобы газообразный реагент на каждой ступени приближался к химическому равновесию при конверсии с водяным паром, конверсии с диоксидом углерода и/или конверсии водяного газа в случае, когда катализаторы этих реакций предусмотрены на каждой ступени. Газообразный реагент на входе в ступень, на выходе из ступени и/или выходе из опционального катализатора (например, катализатора 1d на фиг. 1) соответственно может находиться в состоянии химического равновесия или близко к нему по отношению к этим реакциям. Поток пара может быть введен в отсек для реагента первой ступени, как показано на фиг. 2 и 3, для минимизации температурных отклонений и обеспечения протекания процесса в равновесном состоянии или вблизи него в каждой из ступеней. Термин "приближение температуры к равновесию" для заданной газовой смеси определяется как абсолютная величина разности температур между фактической температурой газовой смеси и вычисленной температурой, при которой заданные реагенты в газовой смеси могли бы находиться в состоянии химического равновесия. Приближение температуры к равновесию может быть выражено по отношению к газовой смеси в целом или по отношению к конкретной реакции или реакциям (например, конверсии с водяным паром, конверсии с диоксидом углерода и/или конверсии водяного газа) между конкретными реагентами в газовой смеси. Типичное приближение температуры к равновесию может составлять от 0 до 100F (55,6C) и обычно может составлять от 0 до 20F (11,1 С). При размещении катализатора на мембранах или рядом с ними это приближение будет происходить внутри модулей ступени; когда катализатор размещен после мембранных модулей, как показано на фиг. 1 и 2, приближение к равновесию будет происходить на выходе катализатора. Когда катализатор размещен перед мембранными модулями, приближение к равновесию будет происходить перед модулями. Температура отсека для реагента модулей на каждой ступени (и, соответственно, температура ступени в целом) может контролироваться изменением количества и распределением газообразного реагента, поступающего на каждую ступень. Отсек для реагента каждой ступени обычно обогащен реагентом- 14014741 через мембрану. Эндотермические реакции при риформинге, которые обусловливают снижение температуры, ограничиваются активностью катализатора и количеством углеводорода, особенно метана, подаваемого на каждую ступень. При проведении полной реакции на множестве ступеней может быть предусмотрено достаточное количество катализатора на каждой ступени или между ними, так что состав газа, выходящего из ступени, приближается к равновесному для реакции, протекающей на этой ступени, перед введением в следующую ступень. Это эффективным образом настраивает или регулирует активность катализатора, так что эндотермические реакции риформинга и связанное с ними снижение температуры на каждой ступени могут ограничиваться количеством углеводорода, особенно метана, подаваемого в каждую ступень в качестве межступенчатого исходного газообразного реагента. Соответственно скорость подачи углеводорода в каждую ступень может быть использована для контроля состава газа и температуры внутри и/или на выходе ступени и состав и температура газа могут быть приближены к равновесному состоянию регулированием скорости подачи углеводорода. Более высокая скорость подачи углеводорода будет приводить к охлаждению газовой смеси вследствие эндотермического риформинга, в то время как более низкая скорость подачи углеводорода будет приводить к более высоким температурам посредством ограничения эндотермического риформинга, который вызывает охлаждение смеси газообразного реагента. Если реакционная система окисления функционирует таким образом, что, по меньшей мере, некоторые из реакционных ступеней не функционируют при равновесии или вблизи него, то изменение скорости подачи углеводорода в каждую ступень может быть также использовано для контроля состава газа и температуры внутри ступени и/или на выходе из нее. Более высокая скорость подачи углеводорода и концентрация сырья будут приводить к увеличенной скорости эндотермической реакции риформинга, и соответственно будет иметь место тенденция к охлаждению газовой смеси, в то время как более низкая скорость подачи углеводорода и концентрация сырья будут приводить к пониженной скорости эндотермической реакции риформинга, и соответственно будет иметь место тенденция к более высоким температурам. Материал мембран, используемый в реакционной системе окисления на мембранах, должен функционировать в заданном температурном интервале. Верхний температурный предел устанавливается на основании критериев, включающих кинетическое разложение материала, механическую ползучесть мембраны, степень улетучивания железа в системах, использующих железосодержащие оксиды, стабильность мембраны в окружении синтез-газа в присутствии испаренного железа, потенциальный срок службы катализатора и другие критерии. Нижний температурный предел устанавливается на основании потенциальной возможности деградации мембраны, обусловленной диоксидом углерода (обсуждающейся ниже), фазового разложения и других критериев. Варианты осуществления, описанные выше, предоставляют реакционную систему окисления на базе мембран, которая обеспечивает присущие ей стабильные эксплуатационные качества во время функционирования в установившемся режиме, во время пуска, отключения, изменения параметров и возврата от нештатных условий процесса. Это может быть достигнуто регулированием системы в пределах критических интервалов состава газа и температуры, требуемых для стабильного и надежного функционирования мембраны. Металлооксидные мембраны и мембранные модули со смешанной проводимостью являются механически хрупкими керамическими элементами. Механические напряжения могут аккумулироваться вследствие градиентов температуры и состава керамического материала, и эти напряжения могут повреждать мембраны, а также соединения и уплотнения в мембранных модулях. Использование мембранных реакторов с многоступенчатой подачей реагента позволяет минимизировать эти градиенты температуры и концентрации в керамических компонентах данной системы реакторов. Углеводородсодержащие компоненты в исходном газе могут образовывать элементарный углерод(сажу) при температурах эксплуатации реакторов окисления на базе ITM, которые могут функционировать в типичном интервале от 600 до 1150 С (от 1112 до 2102F). Нежелательное образование сажи в модулях на базе ITM, регулирующих клапанах и внутренних трубопроводах будет происходить при этих температурах в определенных интервалах концентрации реакционного газа. Потенциальная возможность образования сажи уменьшается при снижении температуры, и образование сажи может быть значительно ниже в интервале от 600 до 750 С (от 1112 до 1382F), чем при более высоких температурах эксплуатации ITM от 850 до 1150 С (от 1562 до 2102F). Потенциальная возможность образования сажи уменьшается далее и становится легко контролируемой при температурах в интервале от 500 до 650 С (от 932 до 1202F) и ниже. Функционирование с устранением образования сажи может быть осуществлено посредством системы на базе ITM с многоступенчатой подачей реагента, описанной выше, при соответствующем контроле распределения, состава и температуры исходного газообразного реагента и межступенчатого исходного газообразного реагента для разных ступеней. Использование системы ректоров на базе ITM с многоступенчатой подачей реагента обеспечивает возможность введения газообразных реагентов при температурах значительно ниже температур функционирования модулей на базе ITM, что позволяет эксплуатацию системы подачи газообразного реагента при более низких температурах. В результате может отсутствовать необходимость в использовании высокотемпературных сплавов для компонентов системы подачи газообразного реагента.- 15014741 Другие потенциальные проблемы при функционировании систем реакторов окисления на базе ITM систем реакторов окисления могут быть минимизированы или устранены использованием вариантов осуществления с многоступенчатой подачей реагента, описанных выше. Например, поток кислорода может изменяться среди мембранных модулей вследствие вариаций в изготовлении, монтаже и/или эксплуатации. В результате стадийности реакторной системы по отношению к газообразным реагентам могут быть использованы схемы управления таким образом, что реакторная система может допускать соответствующие вариации потока кислорода среди множества мембранных модулей в данной системе. Вариации потока среди модулей могут быть компенсированы контролем протекания и/или состава межступенчатого исходного газообразного реагента среди ступеней. Функционирование с многоступенчатой подачей реагента также может быть использовано для коррекции технологических осложнений, связанных с пуском, изменением параметров, нештатными условиями процесса и отключением системы реакторов окисления на базе ITM. Выше представлены системы мембранных реакторов окисления с многоступенчатой подачей реагента для производства синтез-газа из природного газа. Данные системы в качестве варианта могут быть использованы для других процессов окисления или частичного окисления, таких как, например, окисление (например, для выработки мощности, пара или для генерации тепла) или риформинга более тяжелых углеводородов по сравнению с метаном. В области производства синтез-газа хорошо известно, что инжекция CO2 в углеводородное сырье в установке для риформинга пара-метана эффективным образом уменьшает молярное соотношение Н 2/СО в произведенном синтез-газе. Часто требуется, чтобы синтез-газ, подаваемый на последующие химические процессы, имел заданное соотношение Н 2/СО. CO2, отделенный от произведенного синтез-газа, может быть повторно использован для подачи в установку для риформинга или CO2 может быть импортирован для этой цели из внешнего источника. Например, отходящие газы, содержащие CO2, от последующего процесса Фишера-Тропша (F-T) для синтеза углеводородов могут быть использованы повторно для подачи в процесс производства синтез-газа, чтобы регулировать молярное соотношение Н 2/СО в произведенном синтез-газе примерно при 2:1, как это требуется для процесса Фишера-Тропша. Этот сторонний этап повторного использования устраняет необходимость в системе удаления кислых газов для удаления CO2 из произведенного синтез-газа; вместо этого отходящие газы от процесса Фишера-Тропша,содержащие примерно 60 об.% CO2, используются повторно при высоком давлении вместе с другими применимыми для повторного использования компонентами, включающими легкие углеводороды, Н 2 и СО. Этот сторонний этап повторного использования также служит для снижения выброса CO2 при увеличении эффективности конверсии углерода в полезные продукты. Требуется лишь умеренное сжатие,чтобы преодолеть перепад давления между процессом производства синтез-газа и процессом ФишераТропша. Для процесса окисления на ITM, проводимого при молярном соотношении пара и углерода (S/C) в исходном газообразном реагенте в целом, составляющем 1,5, которое желательно, чтобы минимизировать "проскакивание" метана (т.е. содержание непрореагировавшего метана в произведенном синтезгазе) и осаждение углерода, предполагается молярное соотношение Н 2/CO в произведенном синтез-газе примерно 3:1 (см. пример 1 ниже). Как описано выше, система реакторов Фишера-Тропша (F-T) обычно требует соотношения Н 2/СО примерно 2:1. Другие процессы требуют даже более низких соотношений Н 2/СО; например, определенные процессы синтеза оксоспиртов требуют молярного соотношения Н 2/CO в исходном синтез-газе, составляющего 1:1. Найдено, что в производстве синтез-газа реакторами окисления на базе ITM CO2 в высоких концентрациях может реагировать с материалом, используемым в мембранах, и разлагать его. Термины "разлагать" или "разложившийся" означают, что первоначальный состав мембраны или стехиометрия изменяется, например, вследствие взаимодействия с CO2. Типичные мембраны являются комплексом многокомпонентных оксидов металла, состоящих из щелочно-земельных металлов (например, Са), переходных металлов и лантана или лантаноидов. Движущей силой для реакционного взаимодействия этих материалов с CO2 является большая отрицательная свободная энергия образования карбонатов щелочноземельных металлов, например CaCO3. Типичная химическая реакция для разложения перовскита в присутствии CO2 может быть выражена на основе парциального давления CO2, pCO2, при равновесных условиях, которое может быть определено как pCO2. При парциальном давлении CO2 меньше pCO2 разложение вследствие реакции с CO2 не будет происходить, и материал мембраны будет стабильным. При парциальном давлении CO2 больше pCO2 материал мембраны будет разлагаться вследствие реакции с CO2. Величина pCO2 является функцией температуры, парциального давления кислорода и состава мембраны,и pCO2 обычно уменьшается при снижении температуры. Кроме того, мембраны, используемые в реакторах окисления на базе ITM, имеют верхнюю предельную рабочую температуру, определяемую другими явлениями, такими как, например, кинетическое разложение, чрезмерная ползучесть материала, уменьшение содержания или испарение компонентов переходного металла (например, Fe) и потенциальный срок службы катализатора. Варианты осуществления данного изобретения могут быть использованы для устранения проблем с деградацией мембраны посредством предоставления способов повторного использования CO2 в системах- 16014741 мембранных реакторов для контроля соотношения Н 2/СО в произведенном синтез-газе при обеспечении того, что pCO2 остается меньше pCO2 на протяжении системы мембранных реакторов. Использование систем мембранных реакторов окисления с многоступенчатой подачей реагента обеспечивает контролируемое межступенчатое введение диоксида углерода таким образом, чтобы pCO2 оставалось меньше pCO2 на всех ступенях. Более низкие концентрации диоксида углерода обеспечивают возможность более низких температурных пределов функционирования, которые, в свою очередь, предоставляют более широкий температурный интервал функционирования, посредством чего ослабляются ограничения в отношении контроля процесса и обеспечивается более работоспособный процесс. Как описано в деталях ниже, pCO2 в значительной степени зависит от температуры, и введение газа,содержащего CO2, в систему мембранных реакторов может выполняться преимущественно разделением газа, содержащего CO2, на два потока межступенчатого исходного газообразного реагента или более для инжекции между выбранными ступенями системы окисления на ITM с многоступенчатой подачей реагента. Газ, содержащий CO2, может быть инжектирован в одном или нескольких местах между ступенями реакторной системы, в которых повышенные температуры приводят к более высоким величинамpCO2. Этот вариант осуществления проиллюстрирован блок-схемой на фиг. 4. Типичная система окисления на мембранах с многоступенчатой подачей реагента содержит первую ступень 401, вторую ступень 403, третью ступень 405 и последнюю или n-ю ступень 407. Каждая ступень изображена схематически как базовый модуль, имеющий мембрану, проницаемую для кислорода, которая разделяет модуль на отсек для окислителя и отсек для пермеата или реагента. Как разъяснено выше, ступень может содержать любое число мембранных модулей, расположенных последовательно и/или параллельно, и может включать один или несколько катализаторов, выбранных из катализатора окисления, катализатора конверсии с водяным паром, катализатора конверсии с диоксидом углерода и катализатора конверсии водяного газа. Может быть использовано любое желательное число ступеней при условии, что имеется по меньшей мере две ступени. Первая ступень 401 содержит отсек 401 а для окислителя, мембрану 401b, отсек 401 с для реагента,опциональный катализатор 401d и соответствующие области впуска и выпуска газа. Опциональный катализатор 401d показан здесь как размещенный непосредственно после модуля, однако в качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом, вторая ступень 403 содержит отсек 403 а для окислителя, мембрану 403b, отсек 403 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 403d,который показан здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Аналогичным образом, третья ступень 405 содержит отсек 405 а для окислителя, мембрану 405b, отсек 405 с для реагента, соответствующие области впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 405d. Опциональный катализатор 405d показан здесь как размещенный непосредственно после модуля, однако в качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Последняя ступень 407 содержит отсек 407 а для окислителя, мембрану 407b, отсек 407 с для реагента,соответствующие отверстия для впуска и выпуска газа и опциональный катализатор 407d, показанный здесь как расположенный непосредственно после модуля. В качестве альтернативы или дополнительно катализатор может быть размещен непосредственно перед модулем (не показано), или внутри, или же с обеих сторон модуля в любой желательной конфигурации (не показано). Газообразный продукт из последней или n-й ступени 407 выводится через линию 407 е для отвода продукта. Межступенчатый газообразный реагент протекает от ступени 401 по линии 401 е, от ступени 403 по линии 403 е и от ступени 405 по линии 405 е. Газообразный окислитель, например предварительно нагретый воздух или продукты сгорания, содержащие кислород, из камеры сгорания, функционирующей с избытком воздуха, вводится через линию 409 в отсек 401 а для окислителя первой ступени 401 и приводится в соприкосновение со стороной для окислителя мембраны 401b, при этом часть кислорода проникает через мембрану 401b, и газ, обедненный кислородом, выпускается из первой ступени 401 через линию 411. Аналогичным образом, потоки дополнительного газообразного окислителя могут быть введены посредством линий 413, 415 и 419 в ступени 403, 405 и 407 соответственно и газ, обедненный кислородом, может выпускаться из данных ступеней посредством линий 421, 423 и 425 соответственно. Исходный газообразный реагент, такой как, например, предварительно риформированный природный газ, подается посредством линии 427 и смешивается с паром, подаваемым посредством линии 429,смешанный исходный газообразный реагент вводится в отсек для реагента 401 с ступени 401. Другой газовый поток, содержащий реакционноспособные компоненты, поступает по линии 431 из другого источника, чем источник газообразного реагента, подаваемого по линии 427. Газ в линии 431 может быть, например, отходящими газами от последующего процесса, в котором используется синтез-газ, произведен- 17014741 ный посредством многоступенчатой системы реакторов окисления по фиг. 4. Указанный последующий процесс может быть процессом синтеза углеводородов (например, процессом Фишера-Тропша) или процессом синтеза оксигенированных углеводородов (например, процессом синтеза спиртов). В одном варианте осуществления, описанном более подробно ниже, газ в линии 431 является отходящими газами от реакторной системы для получения углеводорода синтезом ФишераТропша, которые содержат в основном CO2, в меньших концентрациях Н 2 и СО и некоторое количество непрореагировавшего CH4. Этот газ в линии 431 опционально может быть объединен с паром, подаваемым по линии 433, смесь нагревается в подогревателе 435, и нагретая смесь вводится в установку для риформинга пара-метана 437, в которой некоторое количество непрореагировавшего метана конвертируется в дополнительный Н 2 и оксиды углерода. В некоторых случаях может отсутствовать необходимость в риформировании отходящих газов перед повторным использованием, и установка 437 для риформинга при этом не требуется. Поток частично риформированных отходящих газов протекает через коллектор 439, разделяется на отдельные потоки, подаваемые в линии 441, 443 и 445, и эти потоки опционально нагреваются в теплообменниках 447, 449 и 451, чтобы обеспечить подачу межступенчатого исходного газообразного реагента в линии 453, 455 и 457. Исходный газообразный реагент в отсеке 401 с для реагента первой ступени 401 взаимодействует с проникшим кислородом, при этом реакции риформинга и/или конверсии могут быть промотированы опциональным катализатором 401d, и выходной поток из первой ступени протекает через канал 401 е. Межступенчатый исходный газообразный реагент, подаваемый по линии 453, смешивается с выходным потоком первой ступени в канале 401 е для протекания, и смешанный межступенчатый газообразный реагент протекает в отсек для реагента 403 с второй ступени 403. В качестве альтернативы межступенчатый исходный газообразный реагент в линии 453 может быть введен непосредственно в отсек для реагента ступени 403 и/или перед катализатором 401d по направлению протекания потока. Газ в отсеке 403 с для реагента второй ступени 403 реагирует с проникшим кислородом, при этом реакции риформинга и/или конверсии могут быть промотированы опциональным катализатором 403d, и выходной поток из второй ступени протекает через канал 403 е. Межступенчатый исходный газообразный реагент, подаваемый по линии 455, смешивается с выходным потоком второй ступени в канале 403 е для протекания, и смешанный межступенчатый газообразный реагент протекает в отсек для реагента 405 с третьей ступени 405. В качестве альтернативы межступенчатый исходный газообразный реагент в линии 455 может быть введен непосредственно в отсек для реагента ступени 405 и/или перед катализатором 403d по направлению протекания потока. Газ в отсеке 405 с для реагента третьей ступени 405 реагирует с проникшим кислородом, при этом реакции риформинга и/или конверсии могут быть промотированы опциональным катализатором 405d, и выходной поток из третьей ступени протекает через канал 405 е. Межступенчатый исходный газообразный реагент, подаваемый по линии 457, смешивается с выходным потоком третьей ступени в канале 405 е для протекания, и смешанный межступенчатый газообразный реагент протекает в отсек для реагента 407 с последней ступени 407. В качестве альтернативы межступенчатый исходный газообразный реагент в линии 457 может быть введен непосредственно в отсек для реагента ступени 407 и/или перед катализатором 405d по направлению протекания потока. Газ в отсеке 407 с для реагента последней ступени 407 реагирует с проникшим кислородом, при этом реакции риформинга и/или конверсии могут быть промотированы опциональным катализатором 407d, и выходной поток из последней ступени протекает через линию 407 е для вывода произведенного синтез-газа. Газообразный продукт может находиться при температуре от 600 до 1150 С и давлении от 2 до 40 атм абс. давл., и данный газ обычно содержит водород, монооксид углерода, воду, диоксид углерода и метан. Между третьей ступенью 405 и последней ступенью 407 может быть использовано любое число дополнительных ступеней, в зависимости от потребности. В схеме на фиг. 4, описанной выше, межступенчатый газообразный реагент протекает из ступени 401 через канал 401 е, из ступени 403 через канал 403 е и из ступени 405 через канал 405 е. В одном варианте осуществления каждая из ступеней 401, 403, 405 и 407 может быть помещена в отдельный резервуар повышенного давления; в этом случае каналы 401 е, 403 е и 405 е для протекания потока являются трубами, трубопроводами или закрытыми каналами между данными резервуарами. В другом варианте осуществления ступени 401, 403, 405 и 407 могут быть помещены в один резервуар повышенного давления (не показан), так что газообразный реагент может протекать через зоны реагента каждой ступени последовательно; в этом случае каналы 401 е, 403 е и 405 е для протекания потока являются открытыми областями между ступенями, через которые газ может протекать от области выпуска газообразного реагента одной ступени в область впуска газообразного реагента следующей ступени. Вариант осуществления по фиг. 4 особенно применим, когда газ, обогащенный CO2, (например, рециркулирующий газ от внешнего процесса) используется для целей контроля соотношения Н 2/СО в произведенном синтез-газе. Как указано выше, найдено, что металлооксидные материалы со смешанной проводимостью, используемые в мембранах, могут реагировать с CO2 и деградировать или разлагаться,когда парциальное давление CO2 в реакционном газе, pCO2, больше критического порога парциального давления, обозначаемого как pCO2. Парциальное давление CO2 в реакторных ступенях поэтому должно- 18014741 контролироваться, как описано ниже, чтобы минимизировать или устранить деградацию мембран. В процессе по фиг. 4 желательно молярное соотношение пара и углерода (S/C) в исходном газообразном реагенте примерно 1,5, чтобы минимизировать проскакивание метана и осаждение углерода в системе. При таком исходном газообразном реагенте предполагаемое молярное соотношение Н 2/СО в произведенном синтез-газе составляет примерно 3:1. Инжекция потока газа, обогащенного CO2, в исходный газообразный реагент на первой ступени 401 эффективным образом понижает соотношение Н 2/CO в продукте до уровня, требуемого для последующих химических процессов. Например, это соотношение должно составлять примерно 2:1 для процесса производства углеводородов синтезом Фишера-Тропша. При парциальных давлениях CO2 более критической пороговой величины, pCO2, однако, материал мембраны может реагировать с CO2 и разлагаться. Этого можно избежать эксплуатацией системы мембранных реакторов таким образом, чтобы pCO2 составляло менее pCO2 на протяжении системы, благодаря чему увеличивается срок службы мембран. Может оказаться невозможным поддержание pCO2 менее pCO2,когда весь повторно используемый CO2 вводится в исходный газообразный реагент на первой ступени. На фиг. 5 показано изменение pCO2 как функции температуры и парциального давления кислорода для типичного материала, используемого в реакторных системах на базе ITM, La0,9Ca0,1FeO3-, при этом величинаделает заряд соединения нейтральным. Этот график основан на термодинамических расчетах для комплекса фазовых равновесий, проявляемых этими материалами. Парциальное давление кислорода,pO2, в потоке синтез-газа определяется отдельно из термодинамических расчетов, а не непосредственными измерениями; эта величина также сильно зависит от температуры и состава синтез-газа. Вследствие того что pCO2 сильно зависит от температуры, инжекция CO2 проблематична при пониженных температурах, характерных для условий впуска в систему мембранных реакторов. Поскольку процесс образования синтез-газа является в общем виде экзотермическим и температура газообразного реагента возрастает вдоль реактора, то может оказаться благоприятной инжекция CO2 в одном или нескольких промежуточных местах реакторной системы, в которых повышенная температура приводит к более высоким величинам pCO2. Это особенно выгодно, когда инжектируемый поток CO2 значительно холоднее потока исходного реагента, подаваемого в мембранный реактор, и сама инжекция вызывает значительный перепад температуры. В этом случае разделение инжектируемого потока CO2 на несколько промежуточных инжектируемых потоков, как описано выше, может уменьшить перепад температуры в каждом месте инжекции. Значительный перепад температуры обычно нежелателен, поскольку вызывает локальное снижение величины pCO2 и также приводит к значительным термическим напряжениям в мембранах. Как указано выше, поддержание pCO2pCO2 на протяжении системы во время ее функционирования благоприятно для обеспечения продолжительного срока службы мембран в реакторной системе на базеITM. Фиг. 5, которая представляет собой график зависимости pCO2 от температуры при различных равновесных парциальных давлениях O2 для металлооксидного материала мембраны La0,9Ca0,1FeO3- со смешанной проводимостью, показывает, что эта задача наиболее трудна при пониженных температурах,характерных для условий впуска в процесс образования синтез-газа с использованием ITM. Поскольку реакции окисления реакции в данном процессе являются в целом экзотермическими и температура газообразного реагента повышается вдоль реактора, то инжекцию газа, содержащего CO2, наилучшим образом выполняют в одном или нескольких промежуточных местах многоступенчатой реакторной системы,в которых повышенная температура и соответствующее парциальное давление кислорода приводят к существенно более высоким величинам pCO2. Так как охлаждающие эффекты смягчаются должным образом, то охлаждение, обусловленное газом, содержащим CO2, будет выгодно для процесса, поскольку верхняя предельная рабочая температура мембран определяется другими требованиями материала. Охлаждение, обусловленное газом, содержащим CO2, определяется несколькими механизмами, которые все наиболее выгодны, когда имеют место в зоне повышенной температуры, расположенной в нижнем течении по отношению к впускному отверстию мембранного реактора. Очевидно, что газовый поток, содержащий CO2, может обеспечивать заметное охлаждение. Кроме того, присутствие CO2 приводит к эндотермической обратной реакции и эндотермической реакции и эндотермической реакции риформинга CO2; когда эти реакции происходят на поверхностях мембраны или поблизости от них, они обеспечивают благоприятное охлаждение мембраны. Кроме того, любые углеводородные компоненты,присутствующие в газовом потоке, содержащем CO2, могут подвергаться эндотермической реакции риформинга на мембранах, вызывая дополнительное охлаждение. Наконец, промежуточная(ые) инжекция(и) газа, содержащего CO2, приводит к меньшему массовому расходу и более низкому перепаду давления на переднем конце мембранного реактора. Вариант осуществления, описанный выше, иллюстрирует использование реакторных систем на базеITM для производства синтез-газа с контролируемыми соотношениями Н 2/СО. Данный вариант осуществления может быть применен для любой реакции частичного окисления с введением потока, содержащего CO2. Представленные ниже примеры иллюстрируют варианты осуществления данного изобретения, однако не ограничивают варианты осуществления данного изобретения любыми указанными при этом- 19014741 конкретными деталями. Пример 1. Вариант осуществления данного изобретения, подобный представленному на фиг. 2 и 3, моделировали при использовании имитатора технологического процесса Aspen Plus от Aspen Technology, Inc. При моделировании использовали 100 мембранных реакторных ступеней, расположенных последовательно, при этом исходный газообразный реагент разделяли на десять частей (не обязательно равных), и каждую часть разделяли на десять равных субчастей. Каждая субчасть направляется во впускное отверстие соответствующей ступени, при этом субчасть для первой ступени смешивается с паром, а каждая из оставшихся субчастей подается в качестве межступенчатого исходного газообразного реагента, который смешивается с соответствующим потоком межступенчатого газообразного реагента. При моделировании использовали следующие конкретные особенности и параметры процесса. Суммарное проникновение кислорода на всех ступенях составляет 1000 кг-моль/ч при равномерно распределенном потоке кислорода в 10 кг-моль/ч на каждой ступени. Общее молярное соотношение пара и углерода в исходном реагенте, подаваемом в систему, составляет 1,5, при этом соотношение пара и углерода определяется как общее количество воды, разделенное на общее количество углерода органических соединений в потоке; углерод, содержащийся в диоксиде углерода и монооксиде углерода, не включается. Исходный природный газ имеет следующий состав: 94,73% метана, 3,16% этана, 0,54% пропана,0,18% бутана, 0,06% пентана, 0,04% гексана, 0,71% диоксида углерода, 0,58% азота (содержание в мол.%). К природному газу добавляется небольшое количество водорода, как это принято для десульфуризации, например, примерно 3% от суммарного содержания углерода в сырье, в расчете на молярное количество. Подача исходного газообразного реагента обеспечивается предварительным риформированием природного газа в адиабатической установке для предварительного риформинга с температурой на входе 510 С, чтобы конвертировать углеводороды тяжелее метана. Давление газообразного реагента в отсеках для реагента всех ступеней мембранных модулей составляет 30,3 бар абс. давл. (440 фунтов на кв.дюйм абс. давл.), а давление газообразного окислителя в отсеках для окислителя всех ступеней мембранных модулей составляет 1,7 бар абс. давл. (25 фунтов на кв.дюйм абс. давл.). Природный газ при расходе 2142,9 кг-моль/ч, водород при расходе 67,3 кг-моль/ч и водяной пар при расходе 1113,5 кг-моль/ч смешивают и нагревают до 510 С. Нагретую смесь предварительно риформируют в адиабатическом реакторе установки для предварительного риформинга и выпускают из данного адиабатического реактора при 474 С. Данную предварительно риформированную смесь разделяют на части, указанные в табл. 1. Таблица 1 Распределение исходного реагента для примера 1 Каждую из частей 1-10 в табл. 1 разделяют на десять равных субчастей. Пар с расходом 2227,1 кг-моль/ч подогревают до 875 С и смешивают с первой субчастью части 1, смесь вводят в отсек для реагента первой ступени. Другие 99 субчастей (все субчасти, за исключением первой субчасти части 1) подают в качестве потоков межступенчатого исходного газообразного реагента, каждый из которых смешивается с соответствующим потоком межступенчатого газообразного реагента и подается на вход каждой соответствующей ступени из 99 ступеней. Воздух подают в отсек окислителя каждой ступени при 855 С и воздух, обедненный кислородом, выводят из отсека окислителя каждой ступени. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и, по существу, поддерживаются условия химического равновесия на протяжении данной 100-ступенчатой реакторной системы. Конечный произведенный синтезгаз отводится из ступени 100 при 900 С и расходе 9442,2 кг-моль/ч при следующем составе: 46,7% водо- 20014741 рода, 3,0% метана, 6,7% диоксида углерода, 14,1% монооксида углерода, 29,4% воды и 0,1% азота (содержание в мол.%). Сводка результатов моделирования, представленная в табл. 2, показывает температуру и состав газообразного реагента от первой реакторной ступени и от каждой последующей группы из 10 ступеней. Фиг. 6 показывает температуру газообразного реагента на входе и выходе каждой ступени, представленную в виде зависимости от доли в процентах группы из 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100). Видно, что многоступенчатое функционирование данной системы реакторов обеспечивает регулирование температуры газообразного реагента в предпочтительном для мембран температурном интервале от 850 до 900 С. Температура газообразного реагента в целом довольно ровная примерно при 875 С на протяжении первых 90 ступеней и возрастает до 900 С на последних 10 ступенях. Зубчатый температурный профиль объясняется резким охлаждением газообразного реагента при введении холодного (474 С) предварительно риформированного исходного газообразного реагента посредством линий для подачи межступенчатого исходного газообразного реагента между каждыми ступенями из 100 ступеней. Таблица 2 Сводка результатов моделирования для примера 1 Пример 2. Функционирование системы в примере 2 моделировали при использовании такого же способа моделирования и таких же конкретных особенностей и параметров процесса, что и в примере 1, за исключением того, что внутри мембранных модулей не использовался катализатор. Вместо этого предусматривается адиабатический слой катализатора на выходе каждой ступени (см. фиг. 1 и 2), чтобы привести в равновесное состояние реакции конверсии с водяным паром, конверсии с диоксидом углерода и конверсии водяного газа. Пар с расходом 2219,7 кг-моль/ч подогревают до 860 С и вводят в первую реакторную ступень. 2135,8 кг-моль/ч природного газа, 67,0 кг-моль/ч водорода и 1109,9 кг-моль/ч водяного пара смешивают и предварительно нагревают до 510 С, предварительно риформируют в адиабатическом реакторе установки для предварительного риформинга и выпускают из данного адиабатического реактора при 474 С. Данную предварительно риформированную смесь разделяют на части, указанные в табл. 3. Таблица 3 Распределение исходного газообразного реагента для примера 2 Каждая из частей в табл. 3 разделяется на десять равных субчастей. Предварительно нагретый пар- 21014741 смешивают с первой субчастью части 1 и вводят смесь в отсек для реагента первой ступени. Другие 99 субчастей (все субчасти, за исключением первой субчасти части 1) подают в качестве потоков межступенчатого исходного газообразного реагента, каждый из которых смешивается с соответствующим потоком межступенчатого газообразного реагента и подается на вход каждой соответствующей ступени из 99 ступеней. Воздух подают в отсек окислителя каждой ступени при 855 С и воздух, обедненный кислородом, выводят из отсека окислителя каждой ступени. Конечный произведенный синтез-газ отводится из ступени 100 при 900 С и расходе 9413,1 кг-моль/ч при следующем составе: 46,7% водорода, 3,0% метана,6,7% диоксида углерода, 14,1% монооксида углерода, 29,5% воды и 0,1% азота (содержание в мол.%). Сводка результатов моделирования, представленная в табл. 4, показывает температуру и состав газообразного реагента от первой реакторной ступени и от каждой последующей группы из 10 ступеней. Фиг. 7 показывает температуру газообразного реагента на входе и выходе каждой ступени, представленную в виде зависимости от доли в процентах группы из 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100). Видно, что температура газообразного реагента находится в пределах желательного диапазона регулирования от 850 до 900 С на протяжении первых 90 ступеней. Температура газообразного реагента поднимается выше 900 С на последних 10 ступенях при выпуске из последней ступени при 900 С. Зубчатый температурный профиль объясняется экзотермическими реакциями частичного и полного окисления, происходящими на каждой ступени, с последующим в целом эндотермическим уравновешиванием конверсией с водяным паром, конверсией с диоксидом углерода и конверсией водяного газа в каждом адиабатическом слое катализатора, располагаемого после ступени. Таблица 4 Сводка результатов моделирования для примера 2 Пример 3. Функционирование системы в примере 3 моделировали при использовании такого же способа моделирования и таких же конкретных особенностей и параметров процесса, что и в примере 1. 1505,3 кг-моль/ч природного газа, 47,3 кг-моль/ч водорода и 782,2 кг-моль/ч водяного пара смешивают и предварительно нагревают до 510 С. Нагретую смесь предварительно риформируют в адиабатическом реакторе установки для предварительного риформинга и выпускают из данного адиабатического реактора при 474 С. Поток повторно используемых отходящих газов из реактора для синтеза Фишера-Тропша при расходе 2631,5 кг-моль/ч и 38 С, имеющих в составе 38,1% водорода, 11,7% метана, 28,8% диоксида углерода, 19,10% монооксида углерода, 0,3% воды и 2,0% азота, смешивают с предварительно риформированным газообразным реагентом. Образованный смешанный исходный газообразный реагент при 282 С разделяют и распределяют по 100 ступеням на базе ITM для контроля температуры и количество рециркулирующего газа используют для регулирования соотношения H2/СО в произведенном синтезгазе, выводимом из реакторной системы. Смешанный исходный газообразный реагент разделяют на части, как указано в табл. 5.- 22014741 Таблица 5 Распределение смешанного исходного газообразного реагента для примера 3 Каждая из частей в табл. 5 разделяется на десять равных субчастей. Пар с расходом 1564,5 кг-моль/ч подогревают до 875 С и смешивают с первой субчастью части 1, смесь вводят в отсек для реагента первой ступени. Другие 99 субчастей (все субчасти, за исключением первой субчасти части 1) подают в качестве потоков межступенчатого исходного газообразного реагента, каждый из которых смешивается с соответствующим потоком межступенчатого газообразного реагента и подается на вход каждой соответствующей ступени из 99 ступеней. Воздух подают в отсек окислителя каждой ступени при 855 С и воздух, обедненный кислородом, выводят из отсека окислителя каждой ступени. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и, по существу, поддерживаются условия химического равновесия на протяжении данной 100-ступенчатой реакторной системы. Конечный произведенный синтезгаз отводится из ступени 100 при 900 С и расходе 9702,2 кг-моль/ч при следующем составе: 40,3% водорода, 3,0% метана, 9,8% диоксида углерода, 19,7% монооксида углерода, 26,7% воды и 0,6% азота (содержание в мол.%). Сводка результатов моделирования, представленная в табл. 6, показывает температуру и состав газообразного реагента от первой реакторной ступени и от каждой последующей группы из 10 ступеней. Фиг. 8 показывает температуру газообразного реагента на входе и выходе каждой ступени, представленную в виде зависимости от доли в процентах группы из 100 реакционных ступеней от впуска исходного реагента (0) до выпуска продукта (100). Видно, что многоступенчатое функционирование данной системы реакторов обеспечивает регулирование температуры газообразного реагента в предпочтительном для мембран температурном интервале от 850 до 900 С. Температура газообразного реагента повышается от номинальной величины 870 до 900 С на последних 10 ступенях. Зубчатый температурный профиль объясняется резким охлаждением межступенчатого газообразного реагента при введении холодного смешанного исходного газообразного реагента (т.е. предварительно риформированного исходного газа плюс рециркулирующего газа) в межступенчатый газообразный реагент между каждыми из 100 ступеней.- 23014741 Таблица 6 Сводка результатов моделирования для примера 3 Пример 4. В этом примере рассматривается реакторная система окисления на базе ITM с мембранами, имеющими состав, который проявляет зависимости pCO2, представленные на фиг. 5. Данная система окисления объединена с процессом Фишера-Тропша (F-T), при этом отходящие газы от процесса ФишераТропша повторно используются в реакторной системе на базе ITM, чтобы регулировать в произведенном синтез-газе молярное соотношение Н 2/СО на уровне примерно 2:1. В этом примере единственная ступень реакторной системы функционирует при 30 бар абс. давл. и 800 С. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и,по существу, поддерживаются условия химического равновесия на протяжении данной реакторной системы. Отходящие газы от процесса Фишера-Тропша смешивают с исходным природным газом и образованное сырье смешивают с водяным паром перед частичным риформированием в установке для предварительного риформинга. Этот предварительно риформированный газ вводится в качестве исходного газообразного реагента в единственную ступень реакторной системы на базе ITM. Состав газа на входе реактора следующий: 5,5% Н 2, 0,4% CO, 16,3% CO2, 46,6% H2O, 30% CH4 и 1,3% N2 (содержание в мол.%). При этих условиях подачи равновесное парциальное давление кислорода составляет 2,510-19 бар абс. давл. и составляет 1,7 бар абс. давл. (из фиг. 5). Однако фактическая равновесная величина pCO2 составляет 3,2 бар абс. давл., гораздо выше pCO2, что указывает на возможность разложения мембран реактора. Пример 5. Систему реакторов окисления на базе ITM по фиг. 4 эксплуатируют с двумя ступенями 401 и 403,при этом не используют ступени 405-407 и коллектор 439. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и, по существу, поддерживаются условия химического равновесия на протяжении данной реакторной системы. Предварительно риформированный природный газ из линии 427 смешивают с водяным паром из линии 429, и смесь протекает по линии 430 в первую реакторную ступень 401. Поток реагента частично конвертируется в ступени 401 и достигает равновесия при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 401. Отходящие газы от процесса Фишера-Тропша посредством линии 431 предварительно нагревают в теплообменнике 435 и риформируют в установке для предварительного риформинга 437, чтобы конвертировать более тяжелые углеводороды в отходящих газах от процесса Фишера-Тропша. Водяной пар добавляют посредством линии 433. Предварительно риформированный газ при 560 С протекает по линиям 441 и 453 (нагреватель 447 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 401 е. Смешанный газ протекает по линии 402 во вторую реакторную ступень 403. Выбранные условия функционирования и составы газа представлены в табл. 7.- 24014741 Таблица 7 Условия функционирования для примера 5 Равновесное парциальное давление кислорода при условиях в линии 430 составляет 1,510-19 бар абс. давл., pCO2 составляет 1,65 бар абс. давл. (из фиг. 5), фактическая равновесная величина pCO2 составляет 1,61 бар абс. давл. Таким образом, мембраны находятся, по существу, на пределе устойчивости к разложению вследствие реакции с CO2 на входе ступени 401. В линии 402 на входе во вторую ступень 403 равновесное парциальное давление кислорода составляет 1,910-19 бар абс. давл. и pCO2 составляет 1,5 бар абс. давл. (из фиг. 5). Фактическая равновесная величина pCO2, однако, составляет 3,9 бар абс. давл., что указывает на возможность разложения мембран на ступени 403. Пример 6. Систему реакторов окисления на базе ITM по фиг. 4 эксплуатируют с тремя ступенями 401, 403 и 405. Ступень 407 не используют. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и, по существу, поддерживаются условия химического равновесия на протяжении данной реакторной системы. Предварительно риформированный природный газ из линии 427 смешивают с водяным паром из линии 429, и смесь протекает по линии 430 в первую реакторную ступень 401. Поток реагента частично конвертируется в ступени 401 и достигает равновесия при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 401. Отходящие газы от процесса Фишера-Тропша посредством линии 431 предварительно нагревают в теплообменнике 435 и риформируют в установке для предварительного риформинга 437, чтобы конвертировать более тяжелые углеводороды в отходящих газах от процесса Фишера-Тропша. Водяной пар добавляют посредством линии 433. Половина предварительно риформированных отходящих газов при 560 С протекает по линиям 441 и 453 (нагреватель 447 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 401 е. Смешанный газ протекает по линии 402 во вторую реакторную ступень 403, поток реагента частично конвертируется в ней, и поток достигает равновесного состояния при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 403. Другая половина предварительно риформированных отходящих газов при 560 С протекает по линиям 443 и 455 (нагреватель 449 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 403 е. Смешанный межступенчатый газ протекает по линии 404 в третью реакторную ступень 405. Выбранные условия функционирования и составы газа представлены в табл. 8. Таблица 8 Условия функционирования для примера 6 Условия на входе первой ступени 401 те же, что в примере 5 (выше). Равновесное парциальное давление кислорода составляет 1,210-18 бар абс. давл. в линии 402 на входе ступени 403, и pCO2 составляет 2,9 бар абс. давл. (из фиг. 5). Поскольку, однако, фактическая равновесная величина pCO2 составляет 3,0 бар абс. давл., возможно разложение мембран на ступени 403. Пример 7. Систему реакторов окисления на базе ITM по фиг. 4 эксплуатируют с четырьмя ступенями 401, 403,405 и 407. Достаточное количество катализатора предоставлено в этом примере в отсеках для реагента всех мембранных модулей, так что внутри модулей происходят конверсия с водяным паром, конверсия с диоксидом углерода и конверсия водяного газа и, по существу, поддерживаются условия химического- 25014741 равновесия на протяжении данной реакторной системы. Предварительно риформированный природный газ из линии 427 смешивают с водяным паром из линии 429, и смесь протекает по линии 430 в первую реакторную ступень 401. Поток реагента частично конвертируется в ступени 401 и достигает равновесия при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 401. Отходящие газы от процесса Фишера-Тропша посредством линии 431 предварительно нагревают в теплообменнике 435 и риформируют в установке для предварительного риформинга 437, чтобы конвертировать более тяжелые углеводороды в отходящих газах от процесса Фишера-Тропша. Водяной пар добавляют посредством линии 433. Одна треть предварительно риформированных отходящих газов при 560 С протекает по линиям 441 и 453 (нагреватель 447 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 401 е. Смешанный газ протекает по линии 402 во вторую реакторную ступень 403, поток реагента частично конвертируется в ней, и поток достигает равновесного состояния при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 403. Другая треть предварительно риформированных отходящих газов при 560 С протекает по линиям 443 и 455 (нагреватель 449 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 403 е. Смешанный межступенчатый газ протекает по линии 404 в третью реакторную ступень 405, поток реагента частично конвертируется в ней, и поток достигает равновесного состояния при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 405. Оставшаяся треть предварительно риформированных отходящих газов при 560 С протекает по линиям 445 и 457 (нагреватель 451 не используется) и смешивается с межступенчатым газообразным реагентом в линии 405 е. Смешанный межступенчатый газ протекает по линии 406 в четвертую реакторную ступень 407, поток реагента частично конвертируется в ней, и поток достигает равновесного состояния при верхней предельной рабочей температуре 900 С на выходе ступени 407. Выбранные условия функционирования и составы газа представлены в табл. 9. Таблица 9 Условия функционирования для примера 7 Условия на входе первой ступени 401 те же, что в примере 5 (выше). В межступенчатом газообразном реагенте в линии 402 равновесное парциальное давление кислорода составляет 2,710-18 бар абс. давл., pCO2 составляет 3,7 бар абс. давл., фактическая равновесная величина pCO2 составляет лишь 2,6 бар абс. давл. В межступенчатом газообразном реагенте в линии 404 равновесное парциальное давление кислорода составляет 4,310-18 бар абс. давл., pCO2 составляет 4,3 бар абс. давл., фактическая равновесная величина pCO2 составляет лишь 3,0 бар абс. давл. Наконец, в межступенчатом газообразном реагенте в линии 406 равновесное парциальное давление кислорода составляет 7,910-18 бар абс. давл., pCO2 составляет 5,2 бар абс. давл., фактическая равновесная величина pCO2 составляет лишь 3,4 бар абс. давл. Из этих результатов видно, что pCO2 остается ниже pCO2 во всех местах реакторной системы. Таким образом, множество ступеней, в этом примере четыре ступени с тремя местами межступенчатой инжекции, обеспечивают возможность инжекции этих специфических предварительно риформированных отходящих газов от процесса Фишера-Тропша, содержащих CO2, а также поддержание pCO2pCO2 на протяжении реакторной системы на базе ITM. Пример 8. Для мембран, составы которых проявляют меньшую устойчивость к pCO2 по сравнению с показанными на фиг. 5, поток предварительно риформированных отходящих газов от процесса Фишера-Тропша может быть разделен и инжектирован в большем числе мест межступенчатой инжекции, чтобы уменьшить падение температуры и сдержать соответствующее снижение pCO2 в каждом месте инжекции. В качестве альтернативы потоки предварительно риформированных отходящих газов от процесса ФишераТропша могут быть нагреты перед инжекцией, например, нагревателями 447, 449 и 451 на фиг. 4 или в обычном нагревателе (не показан), расположенном после установки 437 для предварительного риформинга по направлению протекания потока. Число ступеней и нагревание промежуточных потоков предварительно риформированных отходящих газов от процесса Фишера-Тропша могут быть выбраны таким образом, чтобы оптимизировать эксплуатацию мембранного реактора и стоимость оборудования для- 26014741 конкретных составов сырьевого газа и требований к соотношению Н 2/СО в произведенном синтез-газе. В качестве примера, если поток повторно используемых отходящих газов от синтеза ФишераТропша в линии 441 на фиг. 4 в примере 6 нагревали от 560 до 650C в нагревателе 447, то объединенный поток в линии 402 находится при 847 С. При этой температуре равновесное парциальное давление кислорода составляет 2,610-18 бар абс. давл., pCO2 составляет 3,7 бар абс. давл., фактическая равновесная величина pCO2 составляет лишь 2,9 бар абс. давл. Если поток повторно используемых отходящих газов от синтеза Фишера-Тропша в линии 443 в примере 6 нагревали от 560 до 650C в нагревателе 449, то объединенный поток в линии 404 находится при 857 С. При этой температуре равновесное парциальное давление кислорода составляет 5,010-18 бар абс. давл., pCO2 составляет 4,5 бар абс. давл., фактическая равновесная величина pCO2 составляет лишь 3,3 бар абс. давл. Таким образом, использование двух мест промежуточной инжекции и трехступенчатой реакторной системы обеспечивало бы поддержаниеpCO2pCO2 на протяжении реакторной системы на базе ITM. Выбор между повторным нагреванием и дополнительными реакторными ступенями зависит от соотношения затрат между стоимостью системы труб высокотемпературного теплообменника для повторного нагревания и стоимостью предоставления ступеней, требующихся для обеспечения дополнительных мест инжекции и смешивания. ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ 1. Система окисления при переносе ионов через мембраны, содержащая:(a) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом данный канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент может протекать от первой ступени ко второй ступени; и(c) одну или несколько линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, причем каждая линия сообщается по текучей среде с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент. 2. Система по п.1, содержащая один или более катализаторов, расположенных в любой зоне реагента и/или в канале для протекания межступенчатого газообразного реагента между любой парой мембранных ступеней окисления. 3. Система по п.2, в которой один или более катализаторов выбраны из группы, состоящей из катализатора окисления, катализатора риформинга с водяным паром, катализатора риформинга с диоксидом углерода и катализатора конверсии водяного газа. 4. Система по п.1, содержащая от 2 до 100 ступеней включительно. 5. Система по п.1, содержащая более 100 ступеней. 6. Система по п.1, содержащая резервуар повышенного давления, в котором размещены две или более мембранные ступени окисления. 7. Способ образования газообразного продукта окисления, в котором:(a) обеспечивают систему окисления при переносе ионов через мембраны по п.1;(b) вводят один или несколько подаваемых газообразных реагентов в область впуска газообразного реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления;(c) вводят газообразный окислитель в любую из областей впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления;(d) вводят межступенчатый подаваемый газообразный реагент в любой из каналов для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между соседними мембранными ступенями окисления, или в любую зону реагента любой ступени, принимающую межступенчатый газообразный реагент; и(e) отводят газообразный продукт окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 8. Способ по п.7, в котором первый подаваемый газообразный реагент содержит метан, а второй подаваемый газообразный реагент содержит водяной пар. 9. Способ по п.8, в котором межступенчатый исходный газообразный реагент и первый исходный газообразный реагент подаются как части одного и того же потока газообразного реагента. 10. Способ по п.8, в котором межступенчатый подаваемый газообразный реагент и первый подаваемый газообразный реагент доставляются из разных источников. 11. Способ по п.10, в котором межступенчатый подаваемый газообразный реагент содержит диок- 27014741 сид углерода. 12. Система окисления при переносе ионов через мембраны, содержащая:(a) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или более мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя,область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом данный канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент протекает от первой ступени ко второй ступени;(c) одну или более линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, причем каждая линия сообщается по текучей среде с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент;(d) одну или более линий для подачи газообразного реагента, выполненных с возможностью сообщения по текучей среде с зоной реагента первой ступени двух или более мембранных ступеней окисления;(e) коллектор для подачи газообразного реагента, выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с одной из линий для подачи исходного газообразного реагента в первую ступень и выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента; и(f) линию для отвода продукта, выполненную с возможностью отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 13. Система по п.12, содержащая один или несколько катализаторов, расположенных в любой зоне реагента и/или в канале для протекания межступенчатого газообразного реагента между любой парой мембранных ступеней окисления. 14. Система по п.13, в которой один или несколько катализаторов выбраны из группы, состоящей из катализатора окисления, катализатора риформинга с водяным паром, катализатора риформинга с диоксидом углерода и катализатора конверсии водяного газа. 15. Способ образования газообразного продукта окисления, при котором:(a) обеспечивают систему окисления при переносе ионов через мембраны по п.12;(b) подают газообразный реагент через коллектор для подачи газообразного реагента, вводят подаваемый газообразный реагент из коллектора в зону реагента первой ступени и вводят газообразный реагент из коллектора в качестве межступенчатого подаваемого газообразного реагента в любую одну или более линий для межступенчатой подачи газообразного реагента;(c) вводят газообразный окислитель в любую из областей впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления и(d) отводят газообразный продукт окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 16. Способ по п.15, в котором газообразный реагент, подаваемый через коллектор для подачи газообразного реагента, является предварительно риформированным природным газом, а газообразный продукт окисления является синтез-газом, содержащим водород и монооксид углерода. 17. Способ по п.16, включающий введение водяного пара в одну из линий для подачи газообразного реагента, сообщающуюся по текучей среде с зоной реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 18. Способ по п.15, в котором газообразный реагент, подаваемый через коллектор для подачи газообразного реагента, содержит предварительно риформированный природный газ и газообразный реагент,содержащий диоксид углерода. 19. Способ по п.15, в котором газообразный реагент, подаваемый через коллектор для подачи газообразного реагента, содержит предварительно риформированную смесь природного газа и газообразного реагента, содержащего, по меньшей мере, метан и/или диоксид углерода. 20. Система окисления при переносе ионов через мембраны, содержащая:(a) две или более мембранные ступени окисления, каждая ступень содержит зону реагента, зону окислителя, одну или несколько мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом данный канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента вто- 28014741 рой ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент протекает от первой ступени ко второй ступени;(c) одну или более линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, причем каждая линия выполнена с возможностью сообщения по текучей среде с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент;(d) одну или более линий для подачи газообразного реагента, выполненных с возможностью сообщения по текучей среде с зоной реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления;(e) коллектор для межступенчатой подачи газообразного реагента, выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента; и(f) линию для отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 21. Система по п.20, содержащая один или более катализаторов, расположенных в любой зоне реагента и/или в канале для протекания межступенчатого газообразного реагента между любой парой мембранных ступеней окисления. 22. Система по п.21, в которой один или более катализаторов выбраны из группы, состоящей из катализатора окисления, катализатора риформинга с водяным паром, катализатора риформинга с диоксидом углерода и катализатора конверсии водяного газа. 23. Система окисления при переносе ионов через мембраны, содержащая:(a) две или более мембранные ступени окисления, причем каждая ступень содержит зону реагента,зону окислителя, одну или более мембран для переноса ионов, отделяющих зону реагента от зоны окислителя, область впуска газообразного реагента, область выпуска газообразного реагента, область впуска газообразного окислителя и область выпуска газообразного окислителя;(b) канал для протекания межступенчатого газообразного реагента, расположенный между каждой парой мембранных ступеней окисления, при этом данный канал для протекания межступенчатого газообразного реагента выполнен с возможностью размещения области выпуска газообразного реагента первой ступени данной пары в сообщении по текучей среде с областью впуска газообразного реагента второй ступени данной пары, так что межступенчатый газообразный реагент протекает от первой ступени ко второй ступени;(c) одну или более линий для межступенчатой подачи газообразного реагента, при этом каждая линия выполнена с возможностью сообщения по текучей среде с любым каналом для протекания межступенчатого газообразного реагента или с зоной реагента любой мембранной ступени окисления, принимающей межступенчатый газообразный реагент;(d) одну или более линий для подачи газообразного реагента, выполненных с возможностью сообщения по текучей среде с зоной реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления;(e) коллектор для межступенчатой подачи газообразного реагента, выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента;(f) коллектор для подачи газообразного реагента, выполненный с возможностью сообщения по текучей среде с (1) любой из линий для межступенчатой подачи газообразного реагента и/или (2) любой одной или более линиями для подачи газообразного реагента; и(g) линию для отвода продукта, выполненную с возможностью отвода продукта окисления из зоны реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 24. Способ образования газообразного продукта окисления, при котором:(a) обеспечивают систему окисления при переносе ионов через мембраны по п.21;(b) вводят подаваемый газообразный реагент в зону реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления;(c) подают межступенчатый подаваемый газообразный реагент через коллектор для межступенчатой подачи газообразного реагента в любую одну или более линий для межступенчатой подачи газообразного реагента;(d) вводят газообразный окислитель в любую из областей впуска газообразного окислителя двух или более мембранных ступеней окисления и(е) отводят газообразный продукт окисления из области выпуска газообразного реагента последней ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 25. Способ по п.24, в котором подаваемый газообразный реагент и межступенчатый подаваемый газообразный реагент содержат предварительно риформированный природный газ, а газообразный продукт окисления является синтез-газом, содержащим водород и монооксид углерода. 26. Способ по п.25, включающий введение водяного пара в одну из линий для подачи газообразного реагента, сообщающуюся по текучей среде с зоной реагента первой ступени из двух или более мембранных ступеней окисления. 27. Способ по п.24, в котором межступенчатый подаваемый газообразный реагент содержит метан